锕系有机金属框架配合物的合成、表征以及性能研究

发布时间：2017-11-22 05:13

  本文关键词：锕系有机金属框架配合物的合成、表征以及性能研究

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【摘要】：金属-有机骨架(MOFs)是指由金属离子或者金属簇与有机配体自组装而成的具有周期性网络结构的配位聚合物。由于MOFs具有合成方法简单、热稳定性好、结构可调等特点在催化、磁性、气体吸附和分离、荧光、铁电等诸多领域都具有广阔的应用前景。相对与其他金属MOFs而言,锕系MOFs,具有更高的配位数,结构更加容易调控,并且在能源日益匮乏的今天,对它的配位方式,性质的研究能够为核素的分离提供有效的依据,并且对核废料的处置也有一定参考意义。本论文选取锕系元素中代表性的铀,钍作为有机金属框架(MOFs)的中心金属离子,采用溶剂热和离子热的方法合成了几种铀钍的MOFs配合物,并对其结构和性质进行了分析,具体的工作如下:(1)在溶剂热条件下,采用1,3,5-三(4-羧基苯基)苯(H3L1)、3,5-二(对羧基苯基)苯(H3L2)、三(4-羧基苯基)氧化膦配体(H3L3)和硝酸铀酰得到了三个配合物,通过X-射线单晶衍射对结构进行了表征,结果发现,配合物1为二维层状结构,配合物2,3都为3维微孔结构。对三个配合物进行了热重、粉末、荧光、圆二色谱、非线性光学的表征,特别的对三维配合物2中的铀酰的特殊配位方式进行了计算,计算结果和实验值很吻合。此外对配合物2、3的离子交换性能进行了表征,结果显示配合物2对Cs+离子去除效果非常好,配合物3对Th4+离子去除效果非常好,还对配合物2的p H和辐照稳定性进行了测试,结果表明配合物2具有良好的p H和辐照稳定性。(2)利用三(4-羧基苯基)氧化膦配体(H3L3)和硝酸钍通过不同的合成方法得到了两个不同的结构,通过X-射线单晶衍射仪对两个配合物进行了表征,结果发现用离子热合成的材料,孔道和孔隙率都比溶剂热的大,并且更容易形成手性的配合物。此外对晶体进行了热重、粉末、荧光、气体吸附等的测试。(3)利用1,3,5-三(4-羧基苯基)苯,4,4'4''-三甲酸三苯胺配体和硝酸钍,分别得到了三个结构,都形成了类石墨烯的网格,其中配合物6,7和配合物1非常相似,因此做了参杂实验的表征,结果发现铀酰的确进到了配合物6中去,配合物8还形成了三维的网状结构,此外还对配合物6-8进行了热重、粉末、荧光、量子产率等的测试。
【学位授予单位】：东华理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O641.4

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本文编号：1213588