元素掺杂蒙脱石固体酸的制备、表征及其芳烃开环裂解性能

发布时间：2017-11-24 01:07

  本文关键词：元素掺杂蒙脱石固体酸的制备、表征及其芳烃开环裂解性能

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【摘要】：燃油中含有一定量的芳烃,不仅会降低燃料的品质,而且会加重对环境的污染,研究新型高效选择性开环固体酸催化剂以脱除芳烃对于提高油品品质具有十分重要的意义。本文以天然粘土蒙脱石(MMT)为前体,通过水热反应制备了Zr、Ti和Al元素掺杂蒙脱石固体酸催化剂,结合紫外漫散射(UV-DRS)、X-射线衍射(XRD)和X-射线荧光(XRF)等分析表征结果,研究了Zr、Ti和Al元素在蒙脱石骨架上的掺杂行为及存在方式;通过吡啶吸附红外和氨程序升温脱附(NH_3-TPD)研究了Zr、Ti和Al元素掺杂蒙脱石固体酸催化剂的的酸性,并研究了煅烧温度、煅烧氛围、离子交换方式等处理对Zr、Ti和Al掺杂蒙脱石酸性的影响作用规律;以四氢萘、十氢萘为模型化合物,研究了元素掺杂蒙脱石固体酸催化剂的芳烃开环裂解性能。研究结果表明:(1)Zr元素可通过水热反应以氧化物的形式掺杂到蒙脱石骨架形成Zr掺杂蒙脱石固体酸。在水热反应条件(200℃、24h),水溶液中的氧氯化锆主要是通过同晶取代蒙脱石骨架上的Al元素形成锆氧化物,掺杂引入的ZrO_2负载量为23.29%,Zr掺杂改性有助于提高催化剂的酸量,通过550℃煅烧及铵离子交换处理可进一步提高催化剂的酸量,且Zr掺杂蒙脱石的酸性位主要是B酸。(2)Ti元素同样可通过水热反应以氧化物的形式掺杂到蒙脱石骨架以形成Ti掺杂蒙脱石固体酸,但Ti掺杂程度要高于Zr元素,同样条件掺杂引入的TiO_2负载量为53.47%,且Ti掺杂蒙脱石的酸性位主要是L酸。Al元素不能通过水热反应掺杂到蒙脱石骨架,主要是与蒙脱石层间的阳离子发生离子交换以骨架外的形式引入到蒙脱石上,对催化剂的酸性没有促进作用。(3)Zr和Ti掺杂蒙脱石固体酸催化剂表现出较为优越的芳烃开环裂解尤其是选择性开环性能。对于四氢萘,与ZSM-5相比,Zr、Ti掺杂蒙脱石不仅活性都有了较大幅度的提高,且表现优越的C_(10)开环产物选择性,尤其是Zr掺杂蒙脱石,活性提高了13%,C_(10)开环产物选择性高,但不利于降低脱氢产物萘的选择性;对于十氢萘,ZSM-5几乎无活性,而Zr和Ti掺杂蒙脱石的活性较四氢萘时却有了接近2倍的提高,且C_(10)开环产物的选择性也大幅度提高,尤其是Ti掺杂蒙脱土固体酸催化剂,C_(10)的选择性高达77.8%且几乎没有脱氢产物。
【学位授予单位】：安徽工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：1220457