不同氮掺杂石墨烯氧还原反应活性的密度泛函理论研究

发布时间：2017-11-25 08:09

  本文关键词：不同氮掺杂石墨烯氧还原反应活性的密度泛函理论研究

  更多相关文章： 氧还原反应 氮掺杂石墨烯 吡啶氮 石墨氮 密度泛函理论

【摘要】：N掺杂石墨烯作为一种具有较高活性和稳定性的氧还原反应(ORR)催化剂,受到人们的广泛关注。然而不同的N掺杂类型对氧还原活性的影响一直存在争议。本文通过密度泛函理论分别对石墨型和吡啶型两种N掺杂石墨烯的ORR活性进行比较研究。能带结构分析表明,石墨氮掺杂石墨烯(GNG)的导电性随掺N量的增加而降低;吡啶氮掺杂石墨烯(PNG)的导电性则随掺N量的增加先提高后降低。当N掺杂浓度达到4.2%(原子分数)时,PNG具有最优导电性。且当N掺杂浓度大于1.4%时,PNG的导电率总是高于GNG。氧还原自由能阶梯曲线发现O_2的质子化是整个氧还原过程的潜在控制步骤。在同等氮掺杂浓度下,O_2的质子化自由能能变在GNG上低于在PNG上,意味着若在同等电子传输能力的情况下,GNG具有比PNG更优异的催化活性。进一步分析发现:当N掺杂浓度在低于2.8%时,GNG和PNG导电性差异小,其催化ORR活性由O_2质子化反应难易程度决定,GNG的催化活性优于PNG;当N掺杂浓度高于2.8%时,氮掺杂石墨烯的电子传输性能(导电性)成为决定催化剂ORR活性的主要因素,因此PNG表现出较GNG更高的活性。
【作者单位】： 重庆大学化学化工学院输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室;
【基金】：国家自然科学基金(21176271,21376284)资助项目~~
【分类号】：O643.36
【正文快照】： 1引言燃料电池以其高效、低污染等特点,被认为是一种极具前景的能源转换装置1 6。以杂原子(如N,S,P)掺杂的石墨烯7 9为代表的非金属催化剂均被认为具有较好的氧还原反应(ORR)活性。其中氮掺杂石墨烯以其制备过程简单易量产,较高活性和稳定性而被人们广泛关注10,11。氮掺杂石

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 李宗红;;石墨烯——二维碳的奇妙世界[J];宝鸡文理学院学报(自然科学版);2010年04期

2 李永玺;陈_g;庄小东;张斌;朱金辉;李佩佩;牛丽娟;;石墨烯化学及潜在应用[J];上海第二工业大学学报;2010年04期

3 任文才;高力波;马来鹏;成会明;;石墨烯的化学气相沉积法制备[J];新型炭材料;2011年01期

4 王延相;刘玉兰;王丽民;季敏霞;王成国;;由聚丙烯腈基碳纤维制备石墨烯薄膜的探索研究[J];功能材料;2011年03期

5 ;科学家观察到石墨烯内电子间相互作用[J];黑龙江科技信息;2011年27期

6 袁文辉;李保庆;李莉;;改进液相氧化还原法制备高性能氢气吸附用石墨烯[J];物理化学学报;2011年09期

7 ;美开发出人工合成高质量石墨烯新方法[J];天然气化工(C1化学与化工);2011年05期

8 段彩英;叶能胜;谷学新;;石墨烯在分析科学中的应用新进展[J];化学通报;2011年12期

9 童小翠;王静;张瑾;;石墨烯的合成与表征[J];广州化工;2012年02期

10 黄宛真;杨倩;叶晓丹;孔凡志;;石墨烯层数的表征[J];材料导报;2012年07期

中国重要会议论文全文数据库 前10条

1 赵福刚;李维实;;树枝状结构功能化石墨烯[A];中国化学会第27届学术年会第04分会场摘要集[C];2010年

2 帅志刚;龙孟秋;唐令;王冬;;纳米带状石墨烯与石墨炔的电子结构与电荷输运[A];中国化学会第27届学术年会第14分会场摘要集[C];2010年

3 王琳;赵立峰;孙淮;;分子动力学模拟计算搀硅石墨烯的热传导系数[A];中国化学会第27届学术年会第14分会场摘要集[C];2010年

4 刘吉洋;郭少军;翟月明;李丹;汪尔康;;肉豆蔻酰磷脂酰甘油保护石墨烯的制备[A];中国化学会第27届学术年会第09分会场摘要集[C];2010年

5 刘云圻;魏大程;狄重安;武斌;郭云龙;于贵;;少数层石墨烯的可控制备和电性能研究[A];中国化学会第27届学术年会第04分会场摘要集[C];2010年

6 张佳利;沈广霞;郭守武;;化学还原的单层氧化石墨烯的电学性质研究[A];中国化学会第27届学术年会第04分会场摘要集[C];2010年

7 付磊;刘楠;戴博雅;刘迅;张朝华;刘忠范;;石墨烯的表面控制生长[A];中国化学会第27届学术年会中日青年化学家论坛摘要集[C];2010年

8 刘洪涛;郑健;刘云圻;于贵;朱道本;;氨水和氨水蒸汽还原法制备石墨烯[A];全国第八届有机固体电子过程暨华人有机光电功能材料学术讨论会摘要集[C];2010年

9 谢卫刚;赵东林;白利忠;高云雷;沈曾民;;天然鳞片石墨制备石墨烯及其微观结构研究[A];2011中国功能材料科技与产业高层论坛论文集（第一卷）[C];2011年

10 凌曦;张锦;;石墨烯作为拉曼增强基底研究[A];第十五届全国光散射学术会议论文摘要集[C];2009年

中国重要报纸全文数据库 前10条

1 记者 王艳红;“解密”石墨烯到底有多奇妙[N];新华每日电讯;2010年

2 本报特约撰稿 吴康迪;石墨烯 何以结缘诺贝尔奖[N];计算机世界;2010年

3 刘霞;新方法可人工合成高质量石墨烯[N];科技日报;2011年

4 刘霞;计算机模拟显示石墨炔的性能胜过石墨烯[N];科技日报;2012年

5 记者 毛黎;美利用电子成像技术分析石墨烯[N];科技日报;2012年

6 王小龙;石墨烯鼓有望成为量子计算机内存[N];科技日报;2014年

7 本报记者 孙维锋;神秘的石墨烯[N];东莞日报;2014年

8 冯卫东;美证明石墨烯是强度最高材料[N];科技日报;2008年

9 冯卫东;超材料石墨烯开发取得重大突破[N];科技日报;2010年

10 实习记者 陶加;石墨烯材料研究取得重要突破[N];中国化工报;2010年

中国博士学位论文全文数据库 前10条

1 王金华;类石墨烯纳米片和模型体系的理论研究[D];吉林大学;2010年

2 谢月娥;石墨烯纳米结构电子输运的调制[D];湘潭大学;2011年

3 袁建辉;石墨烯中的电子及其输运性质的研究[D];华中科技大学;2012年

4 徐华;石墨烯界面电荷转移的拉曼光谱研究[D];兰州大学;2012年

5 康朝阳;碳化硅、蓝宝石与铜箔表面石墨烯的生长和表征研究[D];中国科学技术大学;2012年

6 李占成;高质量石墨烯的可控制备[D];中国科学技术大学;2012年

7 江林海;石墨烯负载纳米复合材料的制备及其性质研究[D];吉林大学;2013年

8 陈建丽;氧化石墨烯的功能化及其衍生物、复合物的制备与性能研究[D];吉林大学;2013年

9 金玉红;石墨烯及石墨烯基二元和三元纳米复合材料制备及其在超级电容器中的应用[D];北京化工大学;2013年

10 吴佳佳;石墨烯及其复合材料对溶解氧还原反应的影响[D];中国科学院研究生院（海洋研究所）;2013年

，

本文编号：1225317