纳米结构高活性SOFC阴极制备及抗Cr毒化机理研究

发布时间：2017-12-01 17:08

  本文关键词：纳米结构高活性SOFC阴极制备及抗Cr毒化机理研究

  更多相关文章： SOFC enhanced cathode infiltrate impregnation Cr contamination Cr resistance LNF LSCF SrCoO_(3-δ)

【摘要】：开发具有高电催化能力的阴极是面向中低温化(800℃以下)的SOFC应用的必由之路。本文瞄准ITSOFC阴极催化能力小,稳定性低,抗Cr毒化能力差的特点,以浸渍为主要改性手段,从电化学行为、微结构成型、阴极包覆结构制备等方面,研究了改性阴极的纳米修饰结构构筑、氧化还原机理、性能稳定周期、抗Cr毒化性能等多方面内容。完成了对传统阴极LNF的催化活性的改善以及LSCF抗Cr毒化能力的改善。按研究方向可分为如下三个方面：1.研究了浸渍阴极电化学性能的强化机理。采用混合离子电子导体类材料和离子导体类材料分别浸渍LNF的多孔电极。在750℃测量条件下,未经强化的纯LNF阴极极化电阻可达1.49Ωcm2；经800℃焙烧的BSCF、BLF浸渍LNF阴极的极化电阻可达0.12fΩcm2和0.35Ωcm2；而经750℃焙烧的PO、SDC浸渍LNF阴极的极化电阻可达0.09Ωcm2和0.19Ωcm2。其中,具有离子导电性能和一定变价能力的材料具有良好的氧扩散能力,进而能够为体系带来电化学行为的增强。2.研究了LNF@BSC包覆结构的成型及其电化学性能稳定性。BSC与LNF在中低温条件(800℃以下)下具有良好化学稳定性。当经过高温焙烧处理后,钴酸盐会与镍铁矿原位反应形成类钙钛矿的新相。在一定程度上提高了体系的电化学性能和稳定性。其初始极化电阻值可达0.37Ωcm2,70h后衰退至0.5flcm2,远远好于LNF@PO的增强体系。虽然BSC为A位掺杂的SC,但是两者浸渍阴极的性能并没有本质的差异,LNF@SC与LNF@BSC的初始值均能达到约0.4Ωcm2,70h后也同时衰退至约0.5Ωcm2。当浸渍溶液前驱采用聚乙烯吡咯烷酮作为添加剂时,可将体系的活化能降低约2KJmol-1。然而浸渍LNF阴极的的抗Cr毒化能力难以逾越其本身。LNF@BSC在Cr污染条件下的衰退速度甚至更快。3.研究了LSCF包覆相的成型及其抗Cr毒化能力。镍、铁的氧化物在中低温条件下(800℃以下)与LSCF具有良好的化学相容性,当焙烧温度达到1000℃以上时,Fe会与LSCF中的Co发生置换反应,Co会向外析出与遗留的镍共同生成B位掺杂的钴酸盐IC材料。LSCF@NF的电化学性能无论在何处理条件下均能保持不变。在750℃以及Cr污染条件下400h后,LSCF@NF会衰退至5Ωcm2,远远好于LSCF衰退至10Ωcm2。并且前者的Cr沉积量约5%,后者的沉积量约9%,该包覆相在LSCF上的形成,能够有效防止铬化物还原对阴极多孔结构的破坏。
【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O646.541

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本文编号：1241818