多酸@氧化铝多级结构催化剂的设计与氧化催化性能研究

发布时间：2017-12-03 08:13

  本文关键词：多酸@氧化铝多级结构催化剂的设计与氧化催化性能研究

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【摘要】：多金属氧酸盐(Polyoxometalates,即POMs)是一类离散型阴离子金属氧化物(Mo,V,W和Nb等),多酸具有丰富的结构类型,而且处于最高氧化态,使其具有广泛的物理化学性质和应用,如催化、电化学、光学等。然而,多酸在溶液中具有高溶解性和易结晶性,而且多酸阴离子与其反离子在晶体结构中的相互作用非常弱,导致其具有低的晶格能。这些不足限制了多酸的应用。因此,多酸催化的研究逐渐转向多相催化剂的合成,这种催化剂可以实现良好的催化剂循环回收利用,得到优异的选择性。对于制备多酸基多相催化剂,固载是目前的研究热点之一。近年来,许多研究报道了多酸的固载化,如将多酸固载于Al2O3、SiO2、沸石、ZrO2、活性炭等。然而已报道的多相催化体系都存在一些问题：利用静电相互作用将多酸负载于载体上,容易出现多酸流失；而将负载的多酸多相催化剂进行焙烧,多酸结构易坍塌,形成多组分,导致无法认清何种结构起主要作用。因此,制备组分单一、结构稳定的多酸基负载型催化材料具有很重要的意义。本论文以解决多酸基负载型催化材料工业化应用过程中存在的问题为出发点,将Dawson型空位多酸负载到球形γ-Al2O3上,成功克服了传统多酸基负载型催化材料工业化应用中的不足之处,并且对其的催化性能进行研究,主要内容包括以下两方面：1、将Dawson型多酸(P2W15)与球形γ-Al2O3在酸性条件下通过缩合反应实现多酸的固载化,制备新型POMs@Al2O3纳米复合催化材料即P2W15@Al2O3。将P2W15@Al2O3作为多相催化剂用于催化硫醚氧化反应,不仅对反应有着优异的催化活性,而且回收简单,并且能够保持较高的催化活性。2、在P2W15@Al2O3纳米复合催化材料的基础上,将离子液体连接到多酸的氧化铝表面的羟基上,利用离子液体的相转移作用,克服多酸在有机反应中与底物接触不良的困难,成功制备新型IL@POMs@Al2O3材料,即IL@P2W15@Al2O3。并将其用作多相催化剂,作用于油品二苯并噻吩的脱硫反应中,在反应中催化剂不仅展现了优异的催化活性,而且回收简便,并且能够保持较高的催化活性。
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

【参考文献】

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1 杨玉旺,李凯荣,杨祖润,马群,石芳;活性氧化铝载体的扩孔研究[J];石油化工;2002年11期

2 刘勇,陈晓银;氧化铝热稳定性的研究进展[J];化学通报;2001年02期

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本文编号：1247997