金属复合氧化物光催化材料的改性及其性能研究

发布时间：2017-12-04 22:06

  本文关键词：金属复合氧化物光催化材料的改性及其性能研究

  更多相关文章： 光催化 NiFe_2O_4 BiFeO_3 g-C_3N_4 BiOBr 复合光催化剂

【摘要】：面临日益凸显的生态环境问题和能源发展问题,各国政府及企业对绿色生产和清洁能源的投入日渐增大,而光催化作为催化领域新兴的一门技术,随着传统光催化剂TiO2的工业化应用,其发展的速度、深度以及广度也越来越令人欣喜。近年来许多可见光响应型高效光催化剂不断被开发,如铋系光催化剂、银系光催化剂、聚合物半导体光催化剂、碳材料光催化剂以及其他金属氧化物光催化剂等。目前限制光催化剂规模化、工业化发展的主要原因是催化效率低和回收成本高,因此针对催化剂的活性改性,研究者们探索了许多行之有效的方法,如半导体复合、元素掺杂、形貌调控、染料敏化等。本文围绕金属复合氧化物(NiFe_2O_4、BiFeO_3)的复合改性,利用分步法分别制备了g-C_3N_4/NiFe_2O_4、BiOBr-N iFe2O4、BiOBr-BiFeO_3复合光催化剂,并通过染料(亚甲基蓝、罗丹明B)的降解实验考察了催化剂的活性,针对不同的反应体系提出了合理的反应机理,具体内容如下:1、利用浸渍法制备了g-C_3N_4/NiFe_2O_4复合光催化剂,通过XRD、TEM、VSM及DRS对催化剂的晶型、微观结构、磁性和吸光性质进行了相关表征。TEM测试表明NiFe_2O_4纳米颗粒和纳米片较均匀的负载在g-C_3N_4薄层上,提高了催化剂的分散性;XPS结果显示氮元素发生了化学位移,表明g-C_3N_4和NiFe_2O_4之间存在异质结结构。可见光下亚甲基蓝(MB)的催化降解实验表明7.5%g-C_3N_4/NiFe_2O_4复合光催化剂显示出最高的光催化活性,复合物界面处的异质结促进了光生电荷的分离,提高了光芬顿反应的效率。动力学拟合结果表明,降解速率符合零级动力学模型。g-C_3N_4/NiFe_2O_4复合光催化剂在五次循环试验后仍能保持较高的活性水平,表明所制备的复合光催化剂具有较好的光化学稳定性和磁回收性。2、采用分步法制备了BiOBr-NiFe_2O_4复合光催化剂,通过XRD、FT-IR、XPS、TEM、DRS、VSM等测试手段对催化剂进行了表征分析。XRD和XPS测试表明复合光催化剂由BiOBr和NiFe_2O_4组成。VSM结果显示BiOBr-N iFe2O4复合光催化剂具有较高的饱和磁感应强度和较低的矫顽力,表现出良好的磁特性;活性实验表明随着复合光催化剂中BiOBr含量的增加,BiOBr-NiFe_2O_4复合光催化剂对罗丹明B(RhB)的吸附能力和催化活性均表现出增强的规律。但当BiOBr的质量分数超过35%时,RhB的降解速率受到影响,且对应的一级动力学拟合度减小。循环实验表明BiOBr-NiFe_2O_4复合光催化剂降解RhB的催化活性呈现出波动性,因此染料的过量吸附将导致其不完全降解和不完全脱附,并影响催化剂的循环使用。根据实验结果提出了可能的反应机理,与捕获实验相一致。3、利用溶剂热法制备了BiOBr-BiFeO_3复合光催化剂,并通过XRD、DRS、SEM、TEM方法对催化剂的晶体结构、吸光性质、微观形貌等方面进行了表征,SEM测试表明BiOBr纳米片的引入减少了BiFeO_3纳米颗粒的团聚,增加了催化剂的比表面积。XPS分析显示Bi、O元素的吸收峰均向右发生了偏移,表明BiOBr和BiFeO_3之间存在着相互作用。利用可见光下RhB的降解实验考察催化剂的光催化性能,其中20%BiOBr-BiFeO_3与35%BiOBr-BiFeO_3复合光催化剂的活性高于单独的BiFeO_3和BiOBr,表明复合物异质结可抑制光生电荷的快速复合。自由基捕获实验表明h+是RhB降解反应的主要氧化剂,并根据实验结果提出了合理的反应机理。
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：1252495