新型功能化有机多孔材料的合成、表征及性能研究

发布时间：2017-12-05 06:03

  本文关键词：新型功能化有机多孔材料的合成、表征及性能研究

  更多相关文章： 有机多孔材料 共价有机框架材料 多孔有机聚合物 硅基交叉偶联反应 仿生催化

【摘要】：共价有机多孔聚合物(Covalent organic porous polymers, COPs)是一类有机单元分子通过共价键连接新型多孔材料,其中包括晶型的共价有机框架化合物(covalent organic framework, COFs)和非晶型的多孔有机聚合物(Porous organic polymers, POPs)等类型。在近十年内,对这些多孔材料的研究无论是在合成策略还是功能应用方面,都得了蓬勃的发展。这些新兴的多孔材料具有比表面积大、稳定性好、易功能化和结构多样并可调等优点。正是因为这些优点,有机多孔材料在不同领域的应用也被大量地研究。在当前科学技术研究中,尤其是在化学制药工业领域中,开发新型绿色环保且安全的技术越来越重要。因此,关于制备一种可循环催化剂用于有机合成中使得污染物最少并优化催化反应效率的研究一直是最近的研究热点。基于上述研究背景,本论文分别设计合成了一种晶型的COFs材料(COF-SDU1)和一种非晶型的POPs材料(TFPA-FePor-POP),对其进行一定修饰后分别将其用于非均相偶联催化和仿生催化体系。具体地,本论文的主要内容包括以下几个方面：论文的第1章介绍了有机多孔材料的特点及其在各应用领域的研究进展,然后简要论述了硅基C-C交叉偶联反应的发展现状和有机硅试剂的应用实例,最后概述了人工模拟酶在仿生催化领域的研究现状及意义。在第2章中,我们通过条件温和的溶剂热法设计合成了COF-SDU1材料,并利用其氮含量丰富的特点,简单地通过溶剂搅拌法将金属钯离子负载到COFs材料上,得到对应的金属杂化材料Pd(II)/COF-SDU1。通过粉末X射线衍射、固体核磁、氮气吸脱附等手段对这两种材料进行了分析。所合成的COFs材料均具有长程分子有序性,与金属配位前后均具有较高的热稳定性和较大的比表面积,且金属离子在载体中能稳定和均匀的分散,这些特性使得其作为催化剂有更多的活性位点和在催化反应中有更好的催化活性。基于此,我们将得到的金属/COFs杂化材料应用于硅烷化合物和碘代芳烃的一锅法交叉偶联反应中。实验表明,所合成的金属/COFs的杂化材料对于该反应体系具有优异的催化活性及选择性,且循环使用多次后仍能保持良好的催化活性,这对COFs材料在非均相催化领域的研究提供了一定参考价值。在第3章中,我们合成了以金属铁卟啉为重复单元的多孔有机聚合物,TFPA-FePor-POP,并通过一系列手段对其进行表征分析。该聚合物虽然没有长程有序性,但仍具有较大的比表面积。利用金属卟啉分子良好的生物相容性和中心金属的催化活性,我们将其作为模拟酶应用于仿生催化体系中以定量检测过氧化氢的含量。结果表明,以TFPA-FePor-POP为模拟酶在比色法检测过氧化氢体系中表现出良好的催化效果,且其与底物的亲和力较强,可替代天然辣根过氧化物酶(HRP)。这将为多孔有机聚合物在生物化学传感领域的应用研究开辟新方向。
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：1253788