木质素在离子液体中的催化降解液化

发布时间：2017-12-06 23:12

  本文关键词：木质素在离子液体中的催化降解液化

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【摘要】：木质素是自然界中含量仅次于纤维素的天然有机高分子,是含芳香环最多的可再生资源。通过高效降解液化将其转化为生物质油,继而分离出以小分子酚为主要成分的精细化学品并转化为生物柴油,成为使可再生的木质素得到有效利用的重要方向。离子液体作为一种“绿色溶剂”,可以作为木质素的良好溶剂和木质素降解液化的反应介质。本论文研究了不同催化剂催化木质素在离子液体介质中的降解液化,主要开展了以下几部分的工作：首先以盐酸为催化剂在离子液体中进行木质素的降解液化反应,研究了不同降解条件对木质素液化率及液化产物的影响。研究发现,当木质素与离子液体质量比为1：10,于150℃反应6 h时,木质素的液化率最高,达66.54%。微波辅助木质素降解液化时虽然可以大大降低反应温度,缩短反应时间,但木质素的液化率降低了8%左右。木质素降解后的液化产物主要为小分子酚类,酚类有机物的相对含量达到60%以上,微波辅助木质素降解液化时,酚类有机物的相对含量达到80%以上。此外,进一步研究了介孔固体酸催化木质素在离子液体中的降解液化。分别采用浸渍法、回流法和蒸发法以硫酸和硅钨酸对MCM-41分子筛进行酸化处理,制得的酸化分子筛作为木质素降解液化的介孔固体酸催化剂。结果发现,硫酸浸渍法酸化的分子筛催化性能最好,木质素液化率提高到74.02%。降解后的液化产物中,小分子酚类物质的相对含量提高到80%以上,产物中主要有4-羟基-3-甲氧基-苯丙醇、香草醛、1-(4-羟基-3-甲氧基苯基)-乙酮和香草酸。为了抑制木质素降解液化过程中酮类和酯类物质的生成以及木质素降解片段的重聚合,采用过渡金属Raney-Ni和Pd/C对木质素进行催化氢化降解,以期液化产物中酚类有机物的含量进一步提高。通过与盐酸和固体酸降解液化木质素的结果对比,发现Pd/C作为催化剂降解液化木质素时,虽然木质素液化率略有降低,但液化产物中酚类物质的相对含量增加了10%左右,并且重聚反应得到有效抑制。液化产物主要为香草醛、香草乙酮、香草酸、香草乙酸、4-羟基-3-甲氧基-苯丙醇等含芳环的酚类取代物。最后,以木质素降解后的回收固体为原料进行活性炭的制备。研究发现,适当提高浸渍比、活化温度、活化时间有助于活性炭形成较多的微孔结构,改善吸附性能；但过高的处理强度可能使微孔发生扩孔,导致吸附性能下降。活性炭最佳制备工艺为浸渍比1：1,800℃活化2 h,制得的活性炭为微孔结构,收率为32.8%,比表面积达1747.10 m2/g,亚甲基蓝吸附值及碘吸附值分别达487.9和1375.8 mg/g。
【学位授予单位】：西南交通大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O636.2

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本文编号：1260289