微纳米复合SERS基底的制备及其在催化与检测方面的应用

发布时间：2017-12-07 21:23

  本文关键词：微纳米复合SERS基底的制备及其在催化与检测方面的应用

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【摘要】：表面增强拉曼光谱(SERS)是一种检测分子与基底结构信息的技术手段,它具有高灵敏度和高选择性等特点。SERS的增强机理一般认为有两种:一种是电磁场增强机理;一种是化学增强机理。无论是哪种增强机理,其增强效果都必须考虑基底的作用,传统的SERS基底为贵金属的纳米溶胶。随着技术的发展,各种不同的制备方法也被提出,而两种或两种以上的复合材料基底相对于单一材料基底具有更加优越的复合性质。在这篇论文中,我们根据不同材料的特性,构筑了两种功能性基底,它们分别用于催化和检测,均取得了良好的结果。主要的研究内容如下:1)三维超疏水表面增强拉曼基底对环境中持久性有机污染物的超灵敏检测多环芳烃(PAHs)是一种微溶或不溶于水的持久性有机污染物,很难与金属或贵金属键合,对基底的吸附作用也很弱,需要将基底功能化才能进行SERS检测。功能化后的SERS基底具有疏水性表面,利用分子间的相互作用,PAHs吸附在基底表面,进而进行SERS检测。我们采用多孔结构的泡沫镍作为介质,利用金属间的置换反应,在泡沫镍表面沉积金纳米粒子,用长烷基链硫醇(十八烷基硫醇)分子对表面进行修饰,构筑了一种超疏水超亲油的材料,得到了一种三维结构的Au NPs/nickel foam基底。为了达到较好的检测效果,置换反应的时间和十八烷基硫醇分子修饰的时间都进行了考虑。这种Au NPs/nickel foam基底在检测PAHs芘时,可以检测到的最低浓度为10~(-8) M,检测PAHs衍生物1-萘酚时,最低浓度为10~(-6) M。我们还利用这种三维网状结构基底,建立起了一套具有超疏水超亲油性质的分离、富集系统。实现对环境中持久性有机污染物的分离、富集,进而提高基底对持久性有机污染物的检测灵敏度。在检测的同时可以对油水混合物进行分离,形成检测与分离、富集为一体的检测系统。对于检测自然环境中的PAHs及衍生物,都达到较好的检测效果,并计算了污染物的回收率。2)银纳米粒子/碳点的合成及其在表面增强拉曼光谱中的应用碳点是一种新型的碳材料,尺寸通常在几纳米范围内。碳点具有低毒性、高催化活性及高生物相容性等特点。我们将碳点与金属纳米粒子复合得到一种新型的Ag NPs/CDs材料。这种基底兼具碳点和金属纳米粒子多功能化的性质,扩大了SERS基底在催化及生物活性等检测中的应用范围。我们根据生物蛋白质中常用的酰胺反应将碳点与银纳米粒子相复合。使用EDC和NHS进行活化银纳米粒子表面的羧酸根,然后加入带有氨基的碳点与之相连接,得到了Ag NPs/CDs基底。这种基底在拉曼检测时,降低了碳点的荧光并保持银纳米粒子的增强效应,得到了碳点的D带和G带峰。碳点的加入影响了金属与分子之间的电荷转移程度,在碳点-金属-分子之间产生了一个电荷转移的竞争关系,同时,也考虑了不同功率的激发光对电荷转移的影响。Ag NPs/CDs基底还可以作为一种类过氧化氢酶使用,在过氧化氢存在的条件下,可以将TMB分子催化形成TMB2+分子。利用这样的性质,达到了对反应中过氧化氢浓度的检测,使用的过氧化氢浓度最低为10~(-8) M。
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.37

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本文编号：1263881