核壳结构ZSM-5分子筛的制备及其脱硝性能的研究

发布时间：2017-12-08 14:31

  本文关键词：核壳结构ZSM-5分子筛的制备及其脱硝性能的研究

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【摘要】：氮氧化物(NOx)是大气污染的主要污染源之一。ZSM-5分子筛具有良好的水热性,并且可通过掺杂金属离子引入更多的活性中心,显示了优异的SCR催化性能。本文分别制备了Fe-ZSM-5@ meso-SiO2和中空CeO_2@Fe-ZSM-5两种核壳结构分子筛,并对样品的结构和性质进行研究。首先采用水热法制备Fe-ZSM-5分子筛,随后在修饰后的Fe-ZSM-5外表面包覆介孔硅分子筛,合成具有微孔-介孔结构的核壳结构分子筛Fe-ZSM-5@ meso-SiO2,并以水热法和浸渍法掺杂单金属Ce、Ni或双金属。通过X射线衍射光谱(XRD),高分辨透射电镜(HRTEM),氢气程序升温还原(H2-TPR), X射线光电子能谱(XPS)等分析测试手段对样品的形貌、结构进行表征。在固定床反应器中对催化剂在NH3-SCR反应中的催化活性进行测试,并对反应历程进行原位红外分析。结果表明,水热法制备的样品活性明显高于浸渍法制备的样品活性,且Ce比Ni, Ni比La更有利于SCR反应。在浸渍Ce的过程中,不同的溶剂会影响样品的活性。溶剂影响了CeO_2颗粒大小,Ce4+的含量和还原温度大小,从而影响了对NO和NH3的吸附能力。在样品FeZ@Ce/MS-H2O中,CeO_2颗粒最小,且其高度分散于MS孔道中,易于还原；同时有利于吸附NO的Ce4+的浓度最大,对NH3和NO的吸附能力最强,有利于SCR反应,因此FeZ@Ce/MS-H2O具有最高的反应活性。对中空CeO_2@Fe-ZSM-5核壳结构分子筛的制备条件进行研究,结果表明前驱液的搅拌时间、晶化时间、晶种对于样品的结构和形貌有一定的的影响。由于CeO_2@Fe-ZSM-5中Ce4+的浓度较大,有利于吸附NO,因此在SCR反应中CeO_2@Fe-ZSM-5的催化活性比Ce/Fe-ZSM-5要高。
【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：1266745