合成气制低碳醇Cu基催化剂结构与性能的研究

发布时间：2017-12-10 22:15

  本文关键词：合成气制低碳醇Cu基催化剂结构与性能的研究

  更多相关文章： Fe 超声波 Ce 石墨烯 合成气 低碳醇

【摘要】：低碳醇的经济价值很高,应用非常广泛。低碳醇由于其燃烧充分,燃烧时排放的CO、NOx、烃类等较少可以用作环境友好替代燃料;而且它的辛烷值较高,防爆、抗震性能良好可用作燃料添加剂;同时低碳醇可以直接做化学品,也可以作为原料生产其他化学产品。在当前CO加氢合成低碳醇催化剂中最有前景的是改性的F-T合成催化剂,Co和Fe是其催化的活性组分。但是此类催化剂在性能和成本等方面存在一些不足,所以研发性能良好经济的低碳醇催化剂仍然是当前的主要任务。石墨烯(Gr)是一种新兴的二维材料,自身可以充当催化剂的载体。同时石墨烯比表面积大、导电性及导热性较强,结构比较稳定等特点使石墨烯负载的催化剂具有较优良的催化活性。本文研究内容分为两大部分,一部分采用完全液相法制备CuZnAl催化剂并添加F-T组元Fe作为促进剂于固定床上进行评价,考察Fe以及超声预处理对催化剂结构与性能的影响;另一部分运用浸渍法以新型材料石墨烯作为载体制备CuCoCe/Gr催化剂,考察石墨烯载体量以及Ce含量对催化剂结构以及合成低碳醇性能的影响,并对催化剂采用XRD、H2-TPR、NH3-TPD、氮吸附及XPS等表征手段进行表征,结合活性数据结果分析,得到了以下主要的结论:1.完全液相法制备的Fe促进的CuZnAl催化剂具有一定的合成低碳醇的能力,并且使醇分布向链增长的方向转移,提高低碳醇的选择性。2.添加Fe的CuZnAl催化剂具有更大的比表面积和孔体积,C2+OH的选择性较高。Fe含量的增加促使表面Cu/Zn和Al含量降低,致使甲醇的选择性降低和烃类选择性的提高。3.超声波处理对催化剂的物相并未产生影响,但有利于催化剂孔径的增加,使低碳醇的选择性增加。4.超声波处理的CuZnAl催化剂中加入适量Fe能改变催化剂中Cu物种与载体的结合力,增加催化剂的比表面积以及弱酸的量进而提高催化剂的CO转化率和C2+OH的选择性。5.石墨烯作为载体能提高Cu CoCe/Gr催化剂的比表面积,使催化剂更容易被还原,进而提高CO加氢合成低碳醇的选择性,适量的石墨烯作为载体可以提高其乙醇的选择性。石墨烯能限制催化剂碳链的增长,使产物中的醇分布集中在甲醇和乙醇。6.适量的Ce可以提高催化剂的Cu物种的分散度,有利于催化剂比表面积的增加,显著改善催化剂的还原性能,进而促进醇活性位的生成。7.对于CuCoCe/Gr而言,孔径越大越有利于反应分子在其孔道中扩散,使反应分子吸附于活性金属。适宜的Ce含量可以改善催化剂的活性,增加低碳醇的选择性以及乙醇的选择性。
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ223.1

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本文编号：1276091