高稳定性乙醇蒸汽重整Ni基催化剂的设计与合成

发布时间：2017-12-11 22:08

  本文关键词：高稳定性乙醇蒸汽重整Ni基催化剂的设计与合成

  更多相关文章： 乙醇蒸汽重整 镍基催化剂 有序介孔结构 高负载量催化剂

【摘要】：随着经济的快速发展,能源的紧缺以及环境问题使得寻找替代能源迫在眉睫。氢能,作为一种清洁能源,越来越受到广泛关注。其中,通过乙醇蒸汽重整工艺来制备氢气,具有原料可再生、系统能量效率高等优点,是科研学者的研究热点。Ni基催化剂相对于贵金属催化剂具有低成本的优势,被广泛应用于蒸汽重整反应。但是,Ni金属容易迁移烧结和积碳,从而导致催化剂的失活,是Ni基催化剂应用面临的主要挑战之一。同时,在低温乙醇蒸汽重整中,由于热力学的限制,氢气的产率受到限制,所以开发高活性和高稳定性的Ni基催化剂对于低温乙醇蒸汽重整尤其重要。因此,本论文针对这些问题理性设计了高活性高稳定性的催化剂,并对其进行乙醇蒸汽重整反应测试。主要的研究内容和结果如下。首先,本论文设计了氧化镧改性且具有有序介孔结构的催化剂。通过溶剂诱导的自组装方法制备得到了有序介孔铝催化剂(meso-x LaNiAl)并用于乙醇蒸汽重整。结果显示有序介孔结构能够帮助催化剂获得较小的金属粒子(4-6 nm),从而meso-0LaNiAl催化剂相比于浸渍法得到的0LaNiAl催化剂表现出更高的活性和稳定性。另外,适量的氧化镧的添加能够帮助催化剂暴露出更多的活性表面积,从而使meso-3LaNiAl催化剂实现更高的催化活性。同时,氧化镧的改性也能够在一定程度上减少积碳的产生。添加的La2O3,作为亲水性和碱性氧化物,能够与H2O和CO2反应,加速沉积的碳的气化从而再生活性金属表面,因此meso-3LaNiAl表现出了比meso-0LaNiAl催化剂更优秀的抗积碳性能。其次,为了得到高金属活性表面积的催化剂来减缓其失活并从整体上提高低温乙醇蒸汽重整中氢气的产率,本论文采用共沉淀方法(COP),通过得到矿物水镍铝石结构前躯体制备得到了负载量为78%的高负载量催化剂(COP-78)。结果表明该催化剂具有较小的金属镍颗粒(~7 nm)以及较大的活性金属表面积(35.1m2/gcat),在673K的乙醇蒸汽重整反应中展现出了优秀的催化活性和稳定性。同时,在673K的温度下没有发生烧结,尽管有积碳产生,但更多的金属活性表面积使催化剂仍然表现出了很好的催化性能。
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ116.2

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本文编号：1280076