二氧化铈基空心球的制备、表征及功能化应用

发布时间：2017-12-16 05:08

  本文关键词：二氧化铈基空心球的制备、表征及功能化应用

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【摘要】：二氧化铈,作为一种重要的稀土氧化物,有着优越的储氧性能和氧化还原能力(Ce~(3+)与Ce~(4+)之间),因而在近几十年来被广泛应用于催化、燃料电池、传感器和光致发光等重要领域。材料学家制备出了各种不同形貌的纳米二氧化铈和二氧化铈基材料,这其中包括纳米棒、纳米线、纳米管、纳米球和纳米空心球等等。在这些不同形貌的材料中,纳米空心球因其大比表面积,低密度和高孔隙率而受到了特别的关注。因此,本论文以二氧化铈和二氧化铈基复合氧化物空心球的制备、表征及应用作为研究对象,并进行了一些基本的原理分析和设计。主要研究内容和结果如下所示:以St?ber法制备出的胶体SiO2为硬模板,NaOH为刻蚀剂,成功制备出了单分散良好的二氧化铈空心球。通过调整铈盐的浓度可以方便地调控空心球壳层的厚度及孔结构。在上述实验的基础上发现,通过选择合适的沉淀剂和调整沉淀剂的浓度,可简化空心球的制备工艺,即将二氧化铈壳层的包裹及胶体二氧化硅的刻蚀合为一步,省去后续单独的刻蚀环节,先前还未见有类似的报道。以水热制备的胶体碳球为牺牲模板,借助回流装置成功制备出了单分散良好的CeO_2 CuOx复合氧化物空心球。其中,空心球的壳层厚度约为40nm,由10-15nm的纳米颗粒组装而成。更重要的是,作为活性中心的CuOx主要以高分散态存在于二氧化铈基体的表面。CeO_2 CuOx复合氧化物空心球具有良好的催化活性和循环稳定性。在106oC的低温下可成功实现CO的完全转化,经过五次催化循环后催化活性没有出现明显衰减,仍然能够在125oC下实现CO的完全转化。这一催化性能优于大部分当前所报道的同体系材料。在上一部分的基础上,本研究以胶体碳球为牺牲模板,设计了一种极其巧妙的方法来制备双壳结构MnO_2@CeO_2-MnO_2二元氧化物空心球。制备过程分为三步:首先通过自组装法制备核壳结构CSs@CeO_2前驱体;该前驱体能与KMnO4溶液发生反应,并形成蛋黄-蛋壳结构的CSs@MnO_2/CeO_2-MnO_2微球;最后将样品在空气中煅烧就得到了双壳结构MnO_2@CeO_2-MnO_2二元氧化物空心球。该空心球具有良好的催化活性,在206oC可实现CO的完全转化,远优于纯MnO_2和CeO_2的催化活性。更重要的是,此种制备工艺具有普适性,为证明这一点,本研究以相同的方法成功制备出了Co-Mn复合氧化物空心球。
【学位授予单位】：景德镇陶瓷大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O614.332;O643.36

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