基于大环草酰胺配体铜、镍配合物的合成、结构及可见光催化产氢性能的研究

发布时间：2017-12-16 19:40

  本文关键词：基于大环草酰胺配体铜、镍配合物的合成、结构及可见光催化产氢性能的研究

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【摘要】：本论文主要合成了八个基于大环草酰胺配体铜或镍的单核配合物,并构建了以CuL1为催化剂、氧杂蒽醌有机染料曙红EY(醇溶)为光敏剂和三乙胺TEA为牺牲剂的完全不含贵金属的三组分光催化产氢体系。具体内容如下:1、以N,N’-二(甲酰基苯基)草酰胺(L)为配体,合成了八个大环草酰胺配合物CuL1、CuL2、CuL3、CuL4、NiL1、NiL2、NiL3和NiL4,并通过X-射线单晶衍射、质谱(ESI-MS)、红外(IR)、元素分析表征手段和热重进行了表征和热稳定性分析。2、构建了以配合物CuL1为催化剂、氧杂蒽醌有机染料曙红EY(醇溶)为光敏剂、三乙胺TEA为牺牲剂及甲醇和水为溶剂的光催化产氢体系。并优化反应条件溶剂、电子给体和光敏剂的种类及含量,溶液的pH值和催化剂的含量对体系催化产氢活性的影响。在最优产氢条件下,研究了八个配合物的产氢性能,并对导致不同产氢性能的原因进行了简单分析。光催化产氢体系稳定性研究表明体系失活是由配合物CuL1分解和光敏剂EY降解导致的,且CuL1经光催化产氢过程最终变为铜单质。配合物和TEA对EY(醇溶)的荧光猝灭表明光催化产氢过程中TEA对激发态3*EY的还原猝灭起主要作用。汞中毒实验表明产氢过程中配合物CuL1分解产生的零价铜胶体为真正的催化活性物质。
【学位授予单位】：郑州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O641.4

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