新型复合金属氧化物固体碱催化剂的制备及其性能研究

发布时间：2017-12-18 02:34

  本文关键词：新型复合金属氧化物固体碱催化剂的制备及其性能研究

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【摘要】：固体碱催化剂因其反应活性高、易分离、重复性好等优点而广泛应用于酯交换反应、羟醛缩合反应、氧化反应、还原反应等有机反应。随着世界可持续发展和绿色化学的需要,环保型固体碱催化剂成为热门研究的重点。层状双金属羟基化合物(LDHs)是一种二维层状纳米材料,其层板阳离子组成可调变和晶格定位效应使得LDHs在催化领域得到广泛应用。近年LDHs及其焙烧产物作为碱催化剂用于酯交换反应和羟醛缩合反应,而含碳及碳氮化合物作为有机催化载体引起人们关注。本文通过LDHs和氰胺及碳纳米管复合得到了一系列复合LDHs前体,并经过煅烧得到新型复合金属氧化物。研究结果表明：LDHs前体组成和有机载体量的改变使复合金属氧化物的形貌和结构发生变化进而影响其催化性能。(一)采用成核晶化隔离法制备了掺杂氰胺的MgFe-CH2N2-LDHs前体,经过高温煅烧得到了一系列磁性镁基复合金属氧化物,MgFe2O4/MgO,并将其用于三丁酸甘油酯和甲醇的酯交换反应。通过XRD, CO2-TPD, In situ FTIR, XPS, HRTEM等表征探究了催化剂结构和反应性能之间的关系。结果表明：氰胺的引入量、MgFe2O4物种的形貌、MgFe2O4和MgO物种之间的相互作用是影响催化剂的形貌、结构及其性能关键因素,有机载体的存在有利于棒状MgFe2O4活性组分的形成,以及碱性和催化性能的提高,而且,催化剂具有很好的稳定性能,磁性回收后重复5次实验其催化性能基本没有下降。(二)将共价键修饰的CNT引入CaAl-LDH中通过超声辅助法得到碳管修饰的钙基固体碱催化剂,并将其应用于2,5-己二酮(HD)自缩合反应。通过一系列表征探究了催化剂结构和反应性能之间的关系。结果表明：共价键修饰的CNT由于表面富含酸性基团可以和氧化物的碱性位点发生相互作用,并得到一些弱的Bronsted碱性位,从而提高了其羟醛缩合反应的催化性能,而且催化剂重复使用五次后性能没有明显的变化展现了优异的稳定性。
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

【参考文献】

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本文编号：1302516