十元瓜环的配位化学及超分子自组装实体的构筑

发布时间：2017-12-19 09:41

  本文关键词：十元瓜环的配位化学及超分子自组装实体的构筑

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【摘要】：瓜环(cucurbit[n]urils,简称Q[n]或CB[n])是超分子化学中除冠醚(crown ether)、穴醚(cryptands)、环糊精(Cyclodetrin)、杯芳烃(Calixarene)之外的又一类新型的大环主体分子化合物,是以多个甘脲(或甘脲衍生物)为结构单元通过亚甲基桥连的笼状化合物。根据分子结构中甘脲单元数目,命名为葫芦[n]脲或Q[n](n=5,6,7,8,10,14???)。随着瓜环合成和分离方法的研究改进,出现了一系列结构新颖的瓜环,如反式六元瓜环(iQ[6])、反式七元瓜环(iQ[7])、错位桥联的十元瓜环和错位桥联的六元瓜环等。除了空腔可通过疏水作用对客体进行包合,葫芦脲上下两端环绕着多个电负性羰基氧可通过离子 偶极以及氢键作用成为阳离子的结合位点。因此,葫芦脲既能通过疏水效应对中性客体分子进行包结,亦能与有机阳离子、金属离子等进行配位。瓜环的另一个显著特点是其分子结构刚性,具有较高的热稳定性,在分子识别中显示出极强的选择性和极强的亲和性。自2000年瓜环同系物的发现开始,短短十几年时间,瓜环化学在国内国际都得到了极大地发展。迄今为止,瓜环主体在分子识别、药物分子稳定及释放、自组装分子机器、金属配位化学、纳米反应器以及自组装超分子材料等领域中都展现出广阔的应用前景。本文第一章在文献调研的基础上,详细介绍了瓜环、改性瓜环的研究背景、现状及应用前景,瓜环-金属自组装体的研究背景及应用,同时对本文的主要研究内容和研究意义作了简要地介绍。在本文第二章中,以苷脲和多聚甲醛为主要反应原料,合成瓜环混合物,分离混合瓜环得到五元瓜环、八元瓜环和包结五元瓜环的十元瓜环,而后进一步将十元瓜环中的五元瓜环移出得到纯的十元瓜环,并用核磁共振和X-射线单晶衍射仪对其结构进行了表征。本文第三章主要研究了十元瓜环与金属离子Cd2+在酸性性环境下形成的超分子自组装实体,并且使用X-射线单晶衍射仪对它的结构进行了表征。第四章研究了五元瓜环、八元瓜环分别与六氯合铂酸根([PtCl6]2-)在酸性环境下形成的两种超分子自组装实体,并且使用单晶X-射线衍射仪对它们的结构进行了表征,同时应用ITC、XRD等一系列其他手段对其性质进行表征。实验结构还表明五元和八元瓜环与铂形成超分子自组装实体对不同气体之间吸附性的差异性,利用在选择吸附、分离易挥发有机客体分子方面具有潜在的应用价值。第五章主要对第三、第四章所描述的瓜环、金属-瓜环超分子自组装体结构特征、瓜环在分离易挥发有机客体分子的应用进行总结和分析。
【学位授予单位】：贵州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O641

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本文编号：1307765