异质结纳米催化材料的控制合成及其电催化性能研究

发布时间：2017-12-20 00:30

  本文关键词：异质结纳米催化材料的控制合成及其电催化性能研究　出处：《内蒙古大学》2016年硕士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：异质结纳米材料由于具有特殊的物理、化学性质,因而被广泛用于各类反应的催化材料。近年来,由于能源问题日益加剧,对于燃料电池的研究引起人们的广泛关注。目前,Pt基催化剂仍是直接甲醇燃料电池阳极甲醇氧化反应和阴极氧气还原反应的主要催化剂,但是Pt的储量低,价格昂贵,成为燃料电池商业化应用的限制因素之一。因此,研发Pt基催化剂的替代品,制备Pt含量低、催化性能好且稳定性高的催化材料成为急需解决的问题。基于上述研究背景,本论文对异质结纳米材料的合成工艺及其对甲醇氧化反应和氧气还原反应的电催化性能进行了系统的研究。本论文的主要工作如下：(1)采用一步还原法,在添加不同表面活性剂的条件下,制备了以Pd为核,以Pt纳米枝为壳的Pd@Pt双金属合金纳米材料。通过将Pd@Pt双金属合金纳米材料负载于XC-72碳球,组装成分散性良好的Pd@Pt/C双金属合金纳米催化剂,用于直接甲醇燃料电池的阳极催化剂。利用条件温和且环境友好的热水回流法除去残存在Pd@Pt双金属合金纳米颗粒表面的表面活性剂,使Pd@Pt/C双金属合金纳米催化剂具有更“清洁”的表面,进而提高其催化性能。研究结果表明,以P123作为表面活性剂制备的Pd@Pt/C双金属合金纳米催化材料,在经过热水回流处理后,具有最大的电化学活性表面积(ECSA),在甲醇电氧化反应中展现了优异的催化性能。(2)采用水热法合成了Fe3O4,通过层层自组装,制备了双异质结结构纳米催化剂Fe3O4@CeO2/M(M=Pt, Pd, Pt-Pd),其中Fe3O4@CeO2/Pt (10-30 wt%)用于直接甲醇燃料电池的阳极催化剂,Fe3O4@CeO2/M (3 wt%)用于4-硝基苯酚的加氢反应的催化剂。由于双异质结结构的存在,有利于反应物的扩散和活性位点的暴露,且各组分之间具有协同催化效应,因而有利于催化性能的提高。研究结果表明,当Pt的理论负载量为20%时,Pt纳米颗粒可以均匀分布于Fe3O4@CeO2表面,进而展现出优异的甲醇电氧化催化活性；Fe3O4@CeO2/Pd (3 wt%)用于4-硝基苯酚加氢反应时,表现出最佳的催化活性及催化稳定性。(3)利用水热法合成Ni-rGO-前驱,经过氨气气氛下的煅烧处理,制备出异质结结构的Ni3N/N-rGO复合纳米材料,并用于燃料电池阴极氧还原反应的非贵金属催化剂。通过改变煅烧温度以及石墨烯的含量,确定在380℃条件下,石墨烯含量为30%时,制备的纳米催化材料具有最佳的催化性能,其氧还原半波电位可以达到0.76 V。
【学位授予单位】：内蒙古大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TB383.1

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本文编号：1310069