可见光响应金属有机骨架化合物的合成、结构及催化聚合研究

发布时间：2017-12-20 06:46

  本文关键词：可见光响应金属有机骨架化合物的合成、结构及催化聚合研究　出处：《东北师范大学》2016年硕士论文　论文类型：学位论文

  更多相关文章： 金属有机骨架化合物 羧酸 光催化 原子转移自由基聚合 自由基

【摘要】：近几十年来,金属有机骨架化合物(MOFs)因其大的比表面积、结构的可设计性和功能的可调控性等特点在气体吸附与分离、传感、催化、药物输送和光电磁等方面展现了潜在应用价值并成为当前的研究热点之一。设计合成具有目标功能的MOFs材料及拓展该类材料在新领域的应用一直是MOFs材料研究的目标。本研究利用蒽基四羧酸有机配体作为光捕获单元,在溶剂热条件下与不同金属离子配位制备了两例具有不同结构特色的新型可见光响应MOFs材料。通过单晶和粉末X射线衍射、紫外、稳态荧光、热重、红外、电子顺磁共振(EPR)和表面光电压(SPV)等技术方法对所制备MOFs材料的结构、稳定性、可见光吸收和光诱导电荷分离等物理化学性质进行了研究,探索了所制备MOFs材料在光诱导聚合方向上的新颖应用。具体内容如下：1、通过平面刚性蒽基四羧酸配体(H_4L)与铟离子配位合成了一例新型三维微孔金属有机骨架化合物(1,(MeNH_2)[InL]·3(H_2O)·0.5DMF)。吸收光谱表明该化合物在可见光区具有很宽的吸收带至700 nm左右。SPV测试显示化合物1在可见光下可有效生成界面光生电荷,表明化合物1是潜在的光催化剂。EPR研究表明化合物1在可见光激发下形成配体自由基产生光生电荷分离。我们利用化合物1作为光催化剂,在铜配合物反应体系中实现了甲基丙烯酸类单体的原子转移自由基聚合。光催化反应所制备的聚合物具有均一分子量分布和高链端活性。动力学研究表明该光催化反应表现了活性聚合特征。此外该聚合反应可以通过光源的开／关而简单调控。该工作拓展了MOFs材料作为光催化剂的应用。2、利用溶剂热法使上述蒽基四羧酸配体和镉离子配位制备了一例新颖的一维带状金属有机骨架化合物2。该化合物分子式为(CdL)_2·3H_2O·2DMF,结晶于三斜晶系P-1空间群。化合物2具有罕有的一维带状骨架结构。研究表明该化合物表现了基于配体的光活性,在可见光区具有宽吸收谱带,展现了较强的荧光发射。化合物2具有强的表面光电压响应,表明化合物2是一种潜在的可见光光催化剂。
【学位授予单位】：东北师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O641.4

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本文编号：1311149