铁复合物催化乙酰丙酸酯类化合物到γ-戊内酯的转化

发布时间：2017-12-21 02:39

  本文关键词：铁复合物催化乙酰丙酸酯类化合物到γ-戊内酯的转化　出处：《中国科学技术大学》2016年硕士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：木质纤维素类生物质是自然界中含量极其丰富的一类可再生碳资源,在制备燃料和化学品方面具有巨大的应用潜力,是理想的化石能源的替代品。目前,无论是从最原始的生物质原材料还是从其衍生物出发,研究人员均已开发出许多高效的转化途径,为未来生物质产业的更大规模和更多维度的发展奠定了坚实基础。由木质纤维素通过化学或者生物的方法可以制备一系列生物质平台分子,如糠醛,5-羟甲基糠醛(5-HMF),甲酸,乙酰丙酸(LA),戊酸,戊酸酯等,它们是生物质化学反应的重要中间化合物,其中有些自身就可作燃料或者高附加值化学品。γ-戊内酯(GVL)就是这样一种化合物,它可作为燃料、食品添加剂、溶剂以及有机合成的中间体,在生物质转化领域具有举足轻重的地位,故而得到研究人员的广泛重视。目前已有几十种催化体系可实现木质纤维素衍生物到γ-戊内酯的转化,研究最多的要属乙酰丙酸和乙酰丙酸酯到γ-戊内酯的转化,包括均相和非均相催化体系。相比于非均相催化体系,均相催化体系所使用的催化剂更低量,催化效率更高,反应可控性更高。而目前大多数的均相体系所使用的均为贵金属催化剂,如钌和铱,本着绿色化学和可持续发展的理念,我们试图利用非贵金属催化体系实现1,-戊内酯的合成。本文即详细探讨了非贵金属铁的复合物催化的乙酰丙酸酯类化合物到1,-戊内酯的转化。在第一章中,我们介绍了生物质的概念及生物质转化中的重要反应；重点讨论了γ-戊内酯的性质、用途和制备；着重从原料、氢源的角度总结了γ-戊内酯的制备途径。在第二章中,我们简要介绍了目前铁催化羰基化合物的氢化和氢转移反应；重点讨论铁复合物催化的乙酰丙酸乙酯到γ-戊内酯的反应,包括研究背景,试剂、实验设备、实验方法、分析方法,条件筛选,实验结果与讨论等。综上,本文提出了一种以铁复合物为催化剂,异丙醇为氢源的乙酰丙酸酯到γ-戊内酯的氢转移反应体系,对其研究背景,研究过程和研究意义进行了详细讨论和总结。
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O621.251

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本文编号：1314401