液相选择性加氢镍催化剂的改性与表征
本文关键词：液相选择性加氢镍催化剂的改性与表征 出处：《南昌大学》2016年硕士论文 论文类型：学位论文
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【摘要】：液相加氢反应作为精细化工中重要的化学合成过程之一,提高其绿色化程度具有重要的研究和应用价值,其有效途径之一在于实现催化体系的多相化。目前应用于液相加氢反应的多相催化剂多为贵金属Pd或Pt,它们成本高昂而对于某些反应还可能会过度加氢即选择性不佳,针对这些问题,本论文尝试了将非金属元素P及稀土元素Ce引入Ni基催化剂的制备过程中,通过调变二元或三元制备体系中的元素组成以调控催化剂的结构和物理化学性质,并以易于过度加氢的炔烃如苯乙炔加氢反应为指针反应探索了所制备系列催化剂的选择性催化加氢(选择性生成烯烃)性能,由此发现了相关样品组成、结构对催化性能的影响规律,并筛选合成出了催化性能优良的新型三元Ni基催化剂。具体如下:首先以(NH_4)_2HPO_4作为P源及Ni盐的沉淀剂,以常用碱如NH_3?H_2O或NaOH作为Ni盐和Ce盐共沉淀剂,通过水热合成及随后的热处理及反应前预处理分别制备了Ni-P及Ni-Ce两系列二元催化剂,XRD测试表明所制备的Ni-P催化剂主体皆为Ni_2P相,在常压下对苯乙炔加氢反应效果不明显,而当氢气压力调为0.6MPa时转化率可达30-40%,生成苯乙烯选择性在90%左右;所制备的Ni-Ce催化剂根据组成对比可形成Ni-Ce复合结构催化剂或CeO_2负载的Ni基催化剂,这两类催化剂在常压下具有一定的苯乙炔的转化,最高可达近70%的转化率,但其选择性相对较差。由这些结果表明,引入P形成Ni_2P相态有望提高Ni基催化剂液相炔烃加氢生成烯烃的选择性,而Ce引入的特点在于提高常压条件下Ni基催化剂对苯乙炔的活化转化效率。以二元催化剂的制备实验及反应发现为基础,进行了Ni-P-Ce三元催化剂的设计制备与表征。要点在于以(NH_4)_2HPO_4作为P源及Ni盐和Ce盐共沉淀剂,通过调变Ce/Ni摩尔比制备了系列三元催化剂。由XRD及XPS测试表明当Ce/Ni摩尔比控制为合适范围(0.05-0.2)时,所制备催化剂呈现出以Ni_2P为基底,表面限域分布Ce_2O_3-CeO_2薄层催化界面的Ni-P-Ce三元催化剂,在常压下皆可实现苯乙炔90%以上的转化效率,同时生成苯乙烯的收率也可达到90%以上,即获得了催化性能优良的新型Ni-P-Ce三元Ni基催化剂。这些结果为合成可用于液相加氢反应的廉价绿色新型催化剂提供了参考和依据。
【学位授予单位】：南昌大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
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，本文编号：1320312
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