基于多齿羧酸配体的新型金属—有机骨架的设计、合成及其结构表征
本文关键词：基于多齿羧酸配体的新型金属—有机骨架的设计、合成及其结构表征 出处：《青岛科技大学》2016年硕士论文 论文类型：学位论文
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【摘要】：金属-有机骨架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)是由金属离子或离子簇和有机配体通过配位键构筑而成的一类新型有机无机杂化材料。其具有大的比表面积、永久的多孔性、孔性易调以及结构多样、数量庞大等特点,在气体吸附与储存、催化、质子导电等领域具有潜在的应用。通过对有机配体进行改性或者是选择不同的次级构筑单元(Secondary Building Units,SBUs)作为金属节点可以调节MOFs的结构,增加其结构的多样性。在第一章中,通过对有机配体进行改性,我们设计合成了两个V型的双齿羧酸配体:[1,1':3',1''-三联苯基]-4,4''-二羧酸(H2TDBA)和4,4'-(吡啶-2,6-二取代)二苯甲酸(H2PDDA)。这两个配体具有相似的结构,不同点在于H2PDDA的中心是一个吡啶环,而H2TDBA的中心是一个苯环。由于苯环上具有H原子,中心苯环和两侧的苯环之间的二面角较大,而吡啶环的氮原子上没有H原子,中心吡啶环和两侧的苯环之间的二面角角度较小。在相同合成条件下,这两个配体和四边形的Cu2O2(COO)4 SBU分别构筑了两个结构不同的MOFs:[Cu(TDBA)(DMA)2](B UT-221)以及[Cu3(PDDA)3(DMA)2(H2O)](B UT-223)。单晶结构显示,导致这两个MOFs结构不同的主要原因在于两个配体中中心环和两侧苯环之间的二面角不同。将构筑这两个MOFs的Cu2O2(COO)4 SBU看做是一个四连接的节点,配体看做是一条边,那么这两个MOFs分别可以简化成具有Skl和Kgm拓扑的网络。在第二章中,我们设计合成了一个新型的低对称四齿羧酸配体:5-(2,6-双(4-苯甲酸基)吡啶-4-基)间苯二甲酸(H4BCPIA)。其和C u2O2(COO)4以及In(COO)4的SBUs分别构筑了两个结构不同的三维MOFs:[Cu2(H2O)2(BCPIA)](BUT-20),以及(Me2NH2)[In(BCPIA)](BUT-21)。单晶结构显示,BUT-20中12个Cu2O2(COO)4的SBUs和6个BCPIA4-配体围成了一个八面体的笼,每一个八面体笼的面和相邻的八面体相连从而形成了三维的结构;在BUT-21中,沿着a轴方向存在两种不同大小的通道。导致这两个MOFs结构不同的原因在于其SBUs结构的不同,Cu2O2(COO)4是一个四边形SBU而In(COO)4则是四面体构型。将构筑这两个MOFs的配体和SBUs分别看做是四连接的节点,BUT-20和-21分别可以简化具有Nbo以及Unc拓扑的网络。
【学位授予单位】：青岛科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O627
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，本文编号：1334044
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