负载型钼基催化剂催化木质素液化研究
本文关键词：负载型钼基催化剂催化木质素液化研究 出处：《中国矿业大学》2016年硕士论文 论文类型：学位论文
【摘要】：木质素是自然界中唯一可直接提供芳环的可再生能源,有效降解木质素制备高品质的精细有机化学品和清洁的生物油是木质素高效利用的重要途径。本文首先利用傅立叶变换红外光谱仪(FTIR)、热重(TG)和元素分析对木质素的基本属性进行了表征,采用三种利用热分析获取动力学参数的方法(Kissinger(KAS)、Flynn-Wall-Ozawa(FWO)和Coats-Redfem法,计算了木质素热分解反应的活化能E,并进行比较;制备了MoO3/5A和MoO3/ZSM-5催化剂,用X射线衍射仪(XRD)、物理吸附仪、FTIR和扫描电子显微镜(SEM)等对制备的催化剂进行了表征;利用高压釜研究了木质素的催化液化,重点以MoO3/ZSM-5为催化剂考察了孔径、温度和负载量对木质素催化加氢液化的影响;利用FTIR和气相色谱/质谱联用仪(GC/MS)对液化产物进行了详细分析。结果发现,木质素中含有大量的甲氧基结构(-OCH3)及愈创木基苯丙烷(G型)结构单元。热分解动力学参数因处理方法而异,用KAS法和FWO法得出的结果较为接近。而Coats-Redfem法得到的木质素在主要热解阶段时可由一段一级反应方程描述,三种不同升温速率活化能的平均值为32.98 kJ/mol。5A是典型的微孔结构,在2q为18.63o和27.28o为MoO3的特征衍射峰,而ZSM-5-38是介孔结构,且多为类球型状,颗粒尺寸分布也比较均匀,具有典型的MFI分子筛外形。负载MoO3后两种分子筛的比表面积下降,在952和808 cm-1分别出现Mo=O和Mo-O键伸缩振动吸收峰,表明MoO3可高效的负载在两种载体上。温度是影响木质素液化的主要因素,当初始氢气压力为2 MPa,温度为310oC,反应时间为75 min,催化剂的使用量为10%时MoO3/5A催化木质素液体产物的产率达到最大值为34.51%(daf)。当用介孔ZSM-5-38、反应温度为290 oC和催化剂的负载量为13%时得到的液体产物的产率达到最大值为45.05%(daf)。比较两种催化剂可以知道可能是载体ZSM-5与MoO3发生了协同效应,使得液体产物产率增加,为更加有效的利用木质素提供了可能。木质素液化液体产物中主要由酚类、酯类和醇类等含氧化合物主成。酚类化合物种类及含量最多,主要为含甲基和乙基苯酚衍生物及木质素的结构单体,其来源主要是Ca/Cb、Cb/Cg或着是a-O-4和b-O-4的断裂。在MoO3/5A催化液化的液体产物中只发现了愈创木酚一种木质素结构单体,而在MoO3/ZSM-5催化液化的液体产物中三种单体都有,酚类的含量及种类均更加丰富,说明两种催化剂的作用下木质素反应的路径略有不同,MoO3/ZSM-5-38催化裂解能力较强。
[Abstract]:The catalytic liquefaction of lignin was studied by means of FTIR , FTIR and SEM . The results showed that the yield of lignin was 34.51 % ( daf ) when the reaction temperature was 290 oC and the loading of catalyst was 13 % .
【学位授予单位】：中国矿业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;O636.2
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，本文编号：1376017
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