介孔氧化物催化剂对甲烷和二氯甲烷氧化性能研究

发布时间：2018-01-09 06:00

  本文关键词：介孔氧化物催化剂对甲烷和二氯甲烷氧化性能研究　出处：《浙江师范大学》2016年硕士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：以CH4为主要成分的天然气由于具有热值高、利用率高、污染物排放少和能源比价低等特点越来越成为新一代能源的主要来源。而传统甲烷燃烧利用往往热量利用率低且伴随环境污染。因此,发展高效环保的甲烷催化燃烧催化剂意义重大。催化剂的催化性能往往受催化剂的微观结构影响,而一般的催化剂制备方法很难合成出长程有序微观结构。近年来兴起的介孔硅材料由于其高度有序的孔道结构、较大的比表面积、可控的孔壁厚度和良好的水热稳定性能而越来越受到人们的关注。以一些列的有序介孔硅材料为硬模板合成有序介孔结构催化剂的试验方法为人们合成长程有序介孔结构催化剂提供了很好的思路。常见的介孔硅材料有MCM-41、SBA-15、SBA-16、KIT-6等,其中具有二维孔道的SBA-15和具有三维孔道的KIT-6更多的得到应用,以这两种介孔硅材料为硬模板合成出的有序介孔催化剂在挥发性有机物催化燃烧领域均表现出较好的催化性能。本论文围绕以介孔催化剂为模板剂合成出的介孔Co3O4催化剂对甲烷和二氯甲烷氧化活性内容开展了如下工作：1、以三嵌段共聚物P123为有机分子模板剂,以正硅酸四乙酯为硅源,利用水热合成法制备了两种具有不同孔道结构的介孔硅材料SBA-15和KIT-6。实验表征结果表明,试验制得的SBA-15和KIT-6均为高度有序的介孔硅材料。其中二维SBA-15具有高度有序的六边形直孔结构,孔道与孔道之间相对独立,孔道之间有微小的孔道,孔径为6-8nm,孔壁较厚,其产物颗粒大小为0.6gm,呈现一段段规则的棒状微观结构。而三维的KIT-6则具有三维交叉形成的孔道结构,孔道与孔道之间是交错相连的,孔径为5-6nm,其产物颗粒呈现不规则块状结构。2、分别以SBA-15和KIT-6为模板剂,硝酸钴为填充前驱体,制备了两种具有不同介孔孔道结构的Co3O4催化剂2D-Co3O4和3D-Co3O4,并以直接焙烧法制得的nano-Co3O4催化剂为无结构对照实验组。探究了三种具有不同微观结构的Co3O4催化剂的甲烷催化燃烧活性。试验结果表明通过硬模板发成功合成出了高度有序的介孔Co3O4催化剂。在甲烷氧化活性方面,三种C0304催化剂的甲烷氧化活性顺序为：3D-Co3O4 2D-Co3O4 nano-Co3O4。3D-Co3O4,2D-Co3O4和nano-Co3O4催化剂90%的甲烷转化温度分别为355,383和453℃。比表面积归一化的甲烷催化燃烧比速率同样遵循甲烷催化燃烧的表观活性顺序。后期表征试验结果表明介孔催化剂对甲烷催化燃烧的优越活性主要因为以下几点,首先是介孔Co3O4容易还原,二是催化剂表面优先暴露的活性晶面{220}晶面,而{220}晶面富含活性的Co3+活性位。在催化剂的稳定性方面,2D-Co3O4和3D-Co3O4催化剂在3000C下的12h活性保持稳定,催化剂结构也未观察到改变。3、以KIT-6为模板剂,合成出了具有三维孔道结构的CoCr2O4尖晶石催化剂,并探究了对含氯有机物CH2C12的催化活性。实验结果表明试验制得的3D-CoCr2O4催化剂同样具有有序的介孔结构。在含氯有机物CH2C12的催化活性方面,3D-CoCr2O4催化剂的催化活性明显高于通过相同方法制得的3D-Co3O4催化剂的CH2C12催化活性。表明催化剂的三维介孔孔道结构在催化活性方面具有明显的促进作用,且铬基催化剂对含氯有机物CH2C12氧化具有优势。
[Abstract]:In this paper , two - dimensional ordered mesoporous silica ( SBA - 15 ) and KIT - 6 ( 3 - D ) mesoporous silica ( SBA - 15 ) have been synthesized by hydrothermal synthesis .

【学位授予单位】：浙江师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

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本文编号：1400229