Anderson型多金属氧酸盐共价修饰杂化物与DNA作用研究
本文关键词： 多金属氧酸盐 共价修饰 DNA 插入作用 出处：《吉林大学》2017年硕士论文 论文类型：学位论文
【摘要】：盘状的Anderson型多金属氧酸盐是一种易修饰的多酸,将有机分子和无机的多金属氧酸盐共价修饰在一起,不但改变了多金属氧酸盐本身的溶解性以及增强本身的稳定性,而且有机分子的特性决定了得到的有机-无机杂化物的不同特性,使得这种有机-无机杂化物展现出丰富的组装结构与功能,拓宽了多金属氧酸盐在生物医药,功能材料等方面的应用前景。本论文中,1.我们筛选出三种具备对DNA碱基对有插入能力的芳香稠环分子主体,以合成DNA插入剂分子单边修饰的Anderson型多金属氧酸盐为目标,通过多步化学反应,最终得到含有多酸的有机-无机杂化物,分别命名为POM-1,POM-2,POM-3,并将其抗衡离子均由四丁基铵盐替换成钠离子,改变这种多酸杂化物的溶解性。通过一系列化学表征手段证实这种多酸杂化物成功合成并提纯。2.我们对多酸杂化物与天然的双链DNA在溶液中的作用进行检测。首先通过各种光谱学方法(紫外光谱,荧光光谱,圆二色谱)进行测试,测试结果表明:只有POM-3整体表现出与DNA的插入作用:即POM-3有机部分主要依靠着与碱基对的π-π堆积作用和疏水相互作用“战胜”多酸与DNA链的静电排斥作用,最终整体表现出POM-3依靠有机部分与DNA的碱基对产生插入作用。之后我们利用核磁共振氢谱,等温滴定微量热法重点研究POM-3与DNA分子作用的化学位移变化和热力学结合常数,并尝试通过形貌学表征观察杂化物与DNA作用形成复合物的组装体形貌。利用这种具有DNA插入能力的有机小分子共价修饰得到的多酸杂化物,一方面丰富了有机分子单边共价修饰Anderson型多酸的可能性,另一方面我们成功地通过共价修饰的方法将多酸体系与DNA结合,为开发这类杂化物在DNA与多酸组装,水解DNA以及抗癌药物筛选等研究提供了平台。
[Abstract]:Discoid Anderson polyoxometalates are easily modified polyacids, which covalently modify organic molecules with inorganic polyoxometalates. Not only the solubility of polyoxometalates is changed and the stability of polyoxometalates is enhanced, but also the characteristics of organic molecules determine the different properties of the organic-inorganic hybrids. This organic-inorganic hybrid exhibits abundant assembly structure and functions, and widens the application prospects of polyoxometalates in biomedicine, functional materials and so on. 1. Three aromatic polyoxometalates with the ability to insert DNA base pairs were selected, and the target was to synthesize Anderson polyoxometalates modified unilaterally by DNA inserters. The organic-inorganic hybrids containing polyacids were obtained by multi-step chemical reaction and named POM-1 / POM-2POM-3 respectively. Their countervailing ions were replaced with sodium ions by tetra#china_person0# ammonium salt. The solubility of the polyacid hybrid was changed. It was confirmed by a series of chemical characterization that the polyacid hybrid was successfully synthesized and purified. 2. The interaction between the polyacid hybrid and the natural double-stranded DNA in solution was studied. Detection-first, through various spectroscopic methods (. UV spectrum. Fluorescence spectrum, circular dichroism). The test results show that only POM-3 as a whole exhibits intercalation with DNA: that is, the organic part of POM-3 mainly depends on 蟺-蟺 accumulation and hydrophobic interaction with base pairs. Electrostatic repulsion between polyacid and DNA chain. Finally, it is shown that POM-3 relies on the base pair of DNA to intercalate with the organic part, and then we use nuclear magnetic resonance spectroscopy (NMR). Isothermal titration microcalorimetry was used to study the chemical shift and thermodynamic binding constants of POM-3 and DNA molecules. The morphology of the composite formed by the interaction between the hybrid and DNA was observed by means of morphologic characterization. The polyacid hybrid was obtained by covalent modification of the organic small molecule with the ability of DNA insertion. On the one hand, it enriches the possibility of one-sided covalent modification of Anderson polyacids by organic molecules, on the other hand, we successfully bind the polyacid system to DNA by covalent modification. It provides a platform for the development of DNA and polyacid assembly, hydrolysis of DNA and screening of anticancer drugs.
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O641.4
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，本文编号：1484012
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