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四丙基氢氧化铵处理钛硅分子筛催化1-己烯环氧化

发布时间:2018-02-17 07:18

  本文关键词: 钛硅分子筛 四丙基氢氧化铵 -己烯环氧化 介孔 出处:《天津大学学报(自然科学与工程技术版)》2017年01期  论文类型:期刊论文


【摘要】:用不同浓度的四丙基氢氧化铵(TPAOH)处理钛硅分子筛(TS-1),处理后的钛硅分子筛作催化剂催化1-己烯发生环氧化反应.用X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外漫反射(UV-Vis)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附曲线(BET)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP)对催化剂进行了表征.表征结果表明:样品的MFI结构没有被破坏;当TPAOH碱处理钛硅分子筛时,晶体内部部分硅溶解导致分子筛内部有介孔生成;随着四丙基氢氧化铵浓度的增加,分子筛中的骨架钛含量逐渐减少同时有非骨架钛生成.在催化1-己烯环氧化反应中,介孔的生成使处理后的钛硅分子筛活性和选择性得到明显改善.但是当介孔体积大于0.219,cm3/g时,由于骨架钛损失较多,1-己烯转化率和1,2-环氧己烷相对于1-己烯和过氧化氢的选择性都显著降低.
[Abstract]:TPAOH (tetrapropyl ammonium hydroxide) was used to treat titanium-silicon molecular sieve (TS-1N), and the treated titanium-silicon molecular sieve was used as catalyst to catalyze the epoxidation of 1-hexene. X-ray powder diffraction (XRDX), Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR) and UV diffusion were used to catalyze the epoxidation of 1-hexene. The catalysts were characterized by reflectance UV-VisT, scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM), Tem _ 2 adsorption / desorption curve, ammonia temperature programmed desorption (NH _ 3-TPD) and inductively coupled plasma emission spectrometry (ICP). The structure of MFI was not destroyed. When the titanium-silicon molecular sieve is treated with TPAOH base, the partial silicon dissolution in the crystal leads to mesoporous formation in the molecular sieve, and with the increase of the concentration of tetrapropyl ammonium hydroxide, In the catalytic epoxidation of 1-hexene, the mesoporous formation significantly improved the activity and selectivity of the treated titanium-silicon molecular sieve. However, when the mesoporous volume was greater than 0.219cm ~ (3) / g, the mesoporous volume was larger than 0.219cm ~ (-3) / g. The conversion of 1-hexene and the selectivity of 1-hexane to 1-hexene and hydrogen peroxide were significantly decreased due to the loss of titanium skeleton.
【作者单位】: 绿色化学工艺教育部重点实验室;天津大学化工学院;天津化学化工协同创新中心;
【基金】:国家自然科学基金资助项目(21276183)~~
【分类号】:O643.36

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本文编号:1517519

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