稀土上转换发光纳米材料的制备及其FRET传感的构建

发布时间：2018-02-28 07:51

本文关键词： 上转换纳米粒子石墨烯量子点单链DNA 银离子检测　出处：《兰州交通大学》2017年硕士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：重金属离子作为一类主要的污染源,极大的影响了环境和人类的健康。因此,实现对金属离子的有效检测具有非常重大的意义。目前,在众多新型的传感检测方法中,荧光传感分析方法因其具有高的稳定性、很小的细胞毒性、较高的灵敏度等优点,在重金属离子检测方面拥有很好的应用潜能,尤其是近年来一些新型纳米荧光探针的出现,更进一步的促进了荧光探针在各个方面的应用和研究。其中,荧光共振能量转移(FRET)是最流行的策略之一,对目标物的检测具有很高的灵敏度和选择性。FRET检测平台的关键是设计一对合适的能量供受体。稀土上转换纳米发光材料作为一种新型的纳米材料,具有很高的化学稳定性,很低的毒性,可调节的多色发光,在组织中较大的光穿透深度,在生物中很低的自发荧光等优点,这些优点使其成为FRET实验中非常理想的荧光供体选择。另外,石墨烯量子点作为一种新型的碳纳米材料,因其具有很大的比表面积,较低的生物毒性,很高的化学惰性等优点吸引了广大领域科研者的探究。在之前的研究中,石墨烯量子点通常都是作为一种发光材料,很少有报道将其作为一种猝灭剂使用。因此,本文中我们设计了一种新颖的荧光传感平台用于Ag~+高效灵敏的检测,基于FRET的机制,将单链DNA功能化的上转换纳米材料作为能量供体,石墨烯量子点作为能量受体,通过检测能量供体上转换荧光强度的变化进而定量目标物Ag~+的浓度。本论文的研究工作主要分为以下几部分:(1)通过高温热分解的方法合成NaYF_4:Yb,Er纳米粒子,并以此作为内核结构,外附一层NaYF_4作为钝化层,制备出核壳结构的两层上转换纳米材料NaYF_4:Yb,Er@NaYF_4(CS-UCNPs),然后对其进行了相应的分析表征。XRD分析可知,合成的纳米材料是纯的六方相晶体,并且具有较高的结晶纯度;TEM、DLS分析可知,纳米粒子具有良好的单分散性,均一且较小的纳米尺寸,单层和两层纳米粒子的尺寸分别为16 nm和20 nm;FT-IR分析可知,材料表面被油酸配体所包覆,具有疏水特性。然后通过柠檬酸配体交换的方法,成功将疏水性的CS-UCNPs转换成亲水性的Cit-UCNPs纳米材料,为后续实验的顺利进行做充分的准备。(2)首先合成出氧化石墨烯,并以氧化石墨烯为原料,利用微波切割法进行切割反应,合成出石墨烯量子点,然后对其进行了相应的分析表征。TEM、HRTEM、SEM、DLS分析可知,合成的石墨烯量子点尺寸均一,平均粒径大小为4.5 nm,分散性能优良,并且具有非常清晰的晶格结构和较高的结晶度;FT-IR分析可知,材料表面存在很多含氧的基团,具有很好的亲水性能;Raman分析可知,合成的量子点具有较大的缺陷。石墨烯量子点的成功合成和表征为后续纳米探针的构建做了充分的准备。(3)基于FRET理论,我们将富含碱基C的氨标记单链DNA连接到纳米复合材料Cit-UCNPs的表面去捕捉Ag~+,合成出对Ag~+具有高选择性、高灵敏度的纳米复合荧光探针,其中纳米复合材料作为能量供体,石墨烯量子点作为能量受体。随Ag~+浓度的逐渐增加,荧光探针在543 nm处的上转换荧光强度逐渐增强,并且相对荧光强度与Ag~+浓度的对数呈现出很好的线性关系,其线性范围在2×10-4到1μM之间,检测限(LOD)低至60 pM,同时,这种检测平台对Ag~+具有非常高的选择性。因此,本文构建新颖的纳米检测平台有望在更加复杂的生物环境中实现对Ag~+的灵敏检测。
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【学位授予单位】：兰州交通大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O657.3;TB383.1

【参考文献】