还原氧化石墨烯传感材料制备及有机分子的电化学检测研究

发布时间：2018-03-18 00:34

  本文选题：还原氧化石墨烯　切入点：电化学　出处：《吉林大学》2017年博士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：随着经济发展水平的不断提高,人们对自身生存环境和个人健康越来越重视。有机分子作为一种普遍存在的物质,与环境问题和人体健康息息相关。通过监测环境中的有机分子污染物可以预警污染源的过量排放;对与人体健康休戚相关的有机分子进行监测可实现对人体疾病的预防;对食物中存在的有机分子进行检测可预防食品安全问题的发生。因此,开展对有机分子的检测研究具有十分重要的意义。在众多检测有机分子的方法中,电化学检测方法具有高效、便捷、低成本等特点。近些年来,对有机分子的电化学检测方法越来越成熟,手段也越来越多。对于电化学检测来说,工作电极至关重要,它直接决定着检测的精度和准确性。将传感材料修饰在电极表面,形成功能化工作电极,是制备用于电化学检测的工作电极最常用的手段。随着二维-石墨烯材料的兴起,以石墨烯为基材的传感材料引起了研究人员的浓厚兴趣。石墨烯具有比表面积大和电子迁移率高的特点,可有效改善电化学检测过程中工作电极表面的电子传输性能。石墨烯可作为辅助材料担载纳米催化剂,其形成良好导电网络的同时可防止纳米催化剂的团聚。尽管石墨烯及石墨烯基复合材料在电化学传感器中展现出了良好的应用潜质,但在石墨烯材料的制备及石墨烯修饰电极的制备过程中也存在着诸多问题。例如,石墨烯片层与片层之间存在着π-π吸引的相互作用力,会使石墨烯层层堆积在一起从而抑制了石墨烯的性能。在本论文中,我们以解决石墨烯基材料应用于电化学检测中存在的问题为目标,通过利用不同的合成方法和实验手段,制备了多种还原氧化石墨烯基传感材料,并对所获得的传感材料进行了电化学检测性能的探究,主要研究内容如下:(1)利用湿化学法制备了银纳米粒子-还原氧化石墨烯-碳纳米管(Ag NPs-r GO-CNT)复合材料。随后,利用拉曼光谱、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、热重分析等材料表征手段考察了Ag NPs-r GO-CNT的材料组分和形貌结构。在电化学检测研究中,以Ag NPs-r GO-CNT复合材料作为传感材料,制备出Ag NPs-r GO-CNT修饰玻碳电极(GCE)即Ag NPs-r GO-CNT/GCE,并以其作为工作电极,组成电化学传感器。通过比较Ag NPs/GCE、Ag NPs-r GO/GCE和Ag NPs-r GO-CNT/GCE的电化学检测性能,证明了Ag NPs-r GOCNT/GCE的优越性。利用循环伏安法考察了支持电解液p H值和扫描速率对Ag NPs-r GOCNT/GCE电化学检测性能的影响。利用电流-时间曲线考察了Ag NPs-r GO-CNT/GCE的线性范围、检测限、选择性等电化学检测性能。最终实验结果表明Ag NPs-r GO-CNT复合材料具有优异的电化学检测过氧化氢的性能。(2)利用电化学法原位制备了还原氧化石墨烯-碳纳米管(r GO-CNT)修饰ITO电极即r GO-CNT/ITO。随后,利用X射线光电子能谱(XPS)和扫描电子显微镜(SEM)考察了r GO-CNT的材料组分和形貌结构。通过对循环伏安曲线的讨论,研究了电化学沉积r GOCNT的过程。利用铁氰化钾溶液中Fe(CN)64-和Fe(CN)63-之间的电催化反应,研究了r GOCNT的厚度和CNT的添加量对r GO-CNT电化学活性的影响。在电化学检测研究中,直接以r GO-CNT/ITO作为工作电极,组成电化学传感器。通过比较r GO/ITO、CNT/ITO和r GOCNT/ITO的电化学检测性能,证明了r GO-CNT/ITO的优越性。利用循环伏安法考察了扫描速率对r GO-CNT/ITO电化学检测性能的影响。利用差分脉冲伏安法考察了r GO-CNT/ITO的线性范围、检测限、选择性。最终实验结果表明r GO-CNT/ITO具有优异的电化学检测抗坏血酸、多巴胺和尿酸的性能。(3)利用电化学法原位制备了银-还原氧化石墨烯-碳纳米管(Ag-r GO-CNT)修饰ITO电极即Ag-r GO-CNT/ITO。随后,利用XRD、SEM和XPS等材料表征手段考察了Ag-r GOCNT的材料组分和形貌结构。在电化学检测研究中,直接以Ag-r GO-CNT/ITO作为工作电极,组成电化学传感器。通过比较r GO/ITO、r GO-CNT/ITO、Ag-r GO/ITO和Ag-r GO-CNT/ITO的电化学检测性能,证明了Ag-r GO-CNT/ITO的优越性。利用循环伏安法考察了Ag-r GOCNT/ITO的电化学活性表面积。利用电流-时间曲线考察了Ag-r GO-CNT/ITO的线性范围、检测限、选择性。最终实验结果表明Ag-r GO-CNT/ITO具有优异的电化学检测过氧化氢的性能。(4)以ZIF-8为前驱物,通过高温分解的方式制备了氮掺杂碳膜(NC)。经过对传感材料结构的针对性设计,成功地利用NC包覆金纳米粒子(Au NPs@NC),这样可抑制Au NPs的团聚、移动、流失。随后,利用SEM、TEM、XRD和XPS等材料表征手段考察了Au NPs@NC-Zn O/ITO的材料组分和形貌结构。在电化学检测研究中,直接以Au NPs@NCZn O/ITO作为工作电极,组成电化学传感器。通过比较NC-Zn O/ITO、Au-Zn O/ITO和Au NPs@NC-Zn O/ITO的电化学检测性能,证明了Au NPs@NC-Zn O/ITO的优越性。利用电流-时间曲线考察了Au NPs@NC-Zn O/ITO的线性范围、检测限、选择性。最终实验结果表明Au NPs@NC-Zn O/ITO具有优异的电化学检测肼的性能。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O657.1;O613.71

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本文编号：1627227