金纳米花的固载及其在表面增强拉曼光谱中的应用

发布时间：2018-04-02 14:20

本文选题：表面增强拉曼光谱　切入点：金纳米爆米花　出处：《上海师范大学》2017年硕士论文

【摘要】：拉曼光谱存在信号弱、灵敏度低等缺点,而表面增强拉曼光谱(SERS)可以克服此弊端,因而受到研究者们的青睐。SERS是一种用途广泛的无损检测及分子识别技术,它能够提供化学和生物分子结构的指纹信息。SERS检测基底在检测中起至关重要的作用。贵金属纳米粒子是最常见的SERS基底。在众多贵金属纳米粒子中,金纳米粒子是SERS基底的首选材料,因为其具有尺寸易控、稳定性好、生物相容性好等优点。与球形金纳米粒子比较,尺寸合适且具有多支状结构的三维金纳米粒子有更好的SERS增强效应。然而,多支状结构往往会导致纳米粒子不稳定,因此,制备稳定和高SERS活性的基底一直是表面增强拉曼光谱检测中的研究热点。本工作以此为出发点,研究制备了具有较好稳定性的SERS基底,并将其用于环境污染物及生物分子等的检测。具体工作内容如下:1、在不加表面活性剂的基础上,采用两步还原法合成了爆米花状的金纳米粒子(金纳米爆米花)。调节还原剂的用量可以很好地控制金纳米爆米花的大小。合成过程快速,简易,在室温下即可完成,仅需18分钟。利用该基底结合便携式拉曼光谱仪检测水果上残留的农药毒死蜱(CPF)时,最低检测浓度达到10-6M,满足国标要求。利用该方法制备的SERS基底在农残现场检测方面具有很好的应用前景。2、上一工作中的金纳米爆米花虽然合成简单、快速、SERS增强效果佳,但仍存在稳定性差的不足。为了提高该基底稳定性,在该工作中我们利用自组装的方法,通过静电相互作用将表面带负电的金纳米爆米花粒子组装在带正电的ITO基板上。由此制备出稳定的二维金纳米爆米花基底。经过一系列优化,最终得到稳定性好且SERS增强效应强的二维基底。以4-巯基吡啶为探针分子评价该基底,发现检测限可以达到0.1μM,线性范围为1μM~100μM,可以稳定保存9个月。该基底可用于DNA的检测。利用该方法可以大大提高金纳米爆米花的稳定性,具有很好的实用价值。3、第二个工作中所制备的二维SERS基底虽然稳定性好,但其对生物样品,如DNA的SERS增强效应有限,推测原因可能是合成金纳米爆米花时加入的还原剂包裹在金纳米爆米花粒子表面占据了表面活性位点,导致待测物分子无法靠近金基底表面。因此,寻找一种方法来提高该基底的检测灵敏度是十分必要的。该工作中,我们采用Fenton试剂对基底进行处理,Fenton反应产生的羟基自由基(·OH)可以氧化清除基底表面包裹的还原剂,释放出被占据的活性位点,从而达到敏化基底的目的。结果表明,·OH确实能清除表面的还原剂,达到提高基底检测灵敏度的目的,且当Fe2+和H2O2的浓度分别为100μM和400μM时效果最好,其对DNA的灵敏度能提高11.7倍。由此可见,该方法可以大大改善工作二中存在的不足,使所制备的基底具有很好的应用前景。本论文的研究结果表明,Fenton敏化的二维金纳米爆米花基底具有较好的稳定性、均匀性,成功解决了纳米粒子不稳定及表面不干净等问题,实验结果较为理想,具有较好的开发利用前景。
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【学位授予单位】：上海师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O657.37

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