新型纳米复合材料修饰电极的构建及用于过氧化氢的电催化研究

发布时间：2016-11-17 18:41

  本文关键词：新型纳米复合材料修饰电极的构建及用于过氧化氢的电催化研究，由笔耕文化传播整理发布。

《南昌大学》 2014年

新型纳米复合材料修饰电极的构建及用于过氧化氢的电催化研究

宋海燕  

【摘要】：纳米复合材料因其自身所具有的优良综合性能，在催化、医药、卫生、环境检测等领域有越来越多的应用。将纳米复合材料用于新型电极的制备，并将其与化学检测相结合，对分析物质灵敏度和选择性的提高具有重要意义。过氧化氢是自然界普遍存在的一种物质，但它在生物体内以及社会生产中起着非常重要的作用。鉴于上述两点，本论文合成不同的纳米复合材料，并将其修饰到电极表面，最终将其与实际样中过氧化氢的检测相结合。具体的研究内容包括以下几方面： 1.通过电化学沉积的方法合成普鲁士蓝/铜-金合金纳米粒子混凝膜,构建一种新型修饰电极(PB/Cu-AuNPs/GCE)。修饰电极的表面形态及其相关电化学性质通过紫外可见光谱(UV-vis)，扫描电子显微镜(SEM)，X-射线衍射(XRD)，循环伏安法(CV)以及电化学阻抗光谱(EIS)进行研究。通过与普鲁士蓝修饰的玻碳电极(PB/GCE)以及普鲁士蓝/金纳米电极(PB/AuNPs/GCE)相比，该新型修饰电极在对过氧化氢(H2O2)的催化还原方面具有明显的优势。这是普鲁士蓝和铜金合金纳米粒子协同作用的结果。当过氧化氢的浓度在2×10-6mol L-1-8.4×10-4mol L-1的范围内，催化电流和浓度之间存在很好的线性关系。 2.基于连续电化学沉积的方法，，将邻氨基苯甲酸(ANA)和二苯胺磺酸钠(SDS)掺杂聚合膜修饰到裸玻碳电极(GCE)表面，之后通过电化学沉积法将氧化铜纳米粒子(CuO)修饰到聚合膜上，构建氧化铜/聚邻氨基苯甲酸-聚二苯胺磺酸钠(CuO/PANA@PSDS/GCE)电极，并将其用于对过氧化氢(H2O2)的催化研究。氧化铜纳米粒子修饰掺杂膜的形态以及对应的电化学特性通过原子力显微镜(AFM)，X-射线衍射(XRD)，循环伏安法(CV)以及电化学阻抗法(EIS)进行表征。在最佳条件下利用微分脉冲伏安法(DPV)对该传感器的催化性能进行研究，通过与GCE、CuO/GCE以及PANA@PSDS/GCE三种电极的对比，发现该修饰电极具有非常理想的催化效果。实验表明，当H2O2的浓度范围在5×10-6mol L-1到1.1×10-2mol L-1之间，该传感器具有非常好的线性关系，同时计算出该方法的检测限为1.8×10-7mol L-1(S/N=3)。 3.通过分子之间的-作用合成以石墨烯为载体的氯化血红素-石墨烯纳米片，之后通过层层组装构建氯化血红素-石墨烯纳米片/金纳米(H-GNs/AuNPs)电化学生物传感器。该传感器的催化性能通过计时电流法进行了考察。此外，通过原子力显微镜(AFM)对石墨烯片以及氯化血红素-石墨烯纳米片的厚度进行了考察，实验结果显示，石墨烯片的厚度为1.3nm，氯化血红素-石墨烯纳米片的厚度为1.8nm，由此推断出石墨烯表面覆盖的单层氯化血红素的厚度为0.25nm。通过与AuNPs/GCE和H-GNs/GCE两种修饰电极的对比，发现H-GNs/AuNPs/GCE对过氧化氢具有明显的催化优势。当过氧化氢的浓度在3×10-7mol L-1-1.8×10-3mol L-1之间，催化电流和H2O2浓度之间存在很好的线性关系，检测限为1.1×10-7mol L-1，灵敏度可以达到2774.8A mM-1cm-2。同时，该传感器的响应时间非常短，在5秒钟内就可以达到95%的稳定状态。此外，该传感器具有非常强的抗干扰能力以及稳定性。因此，该传感器对实际样品中过氧化氢含量的检测有一定的实际应用价值。 4.基于层层自组装的方法将带负电荷的层状二硫化钼(MoS2)与石墨烯(Gr)的复合材料与带正电荷的辣根过氧化酶通过静电吸引力结合生成一种新型的辣根过氧化酶-二硫化钼-石墨烯(HRP-MoS2-Gr)纳米复合材料。MoS2-Gr的性质经通过X-射线衍射(XRD)，高分辨率透射电镜(TEM)，电化学阻抗光谱(EIS)以及循环伏安法(CV)进行表征。通过紫外可见光谱和傅里叶红外变换光谱(FT-IR)对负载的HRP的天然活性进行了考察，实验表明HRP并没有因为与MoS2-Gr的结合而使其活性发生变化，进一步说明MoS2-Gr材料具有很好的生物相容性。此外，将该材料用于新型生物传感器的构建，实验证明该修饰电极对过氧化氢具有非常好的电催化活性，其灵敏度可以达到679.7A mM-1cm-2，线性范围为2×10-7mol L-1-1.103×10-3mol L-1，检测限为4.9×10-8mol L-1。同时，该生物传感器表现出强的抗干扰能力、好的稳定性和重现性。这主要是由于MoS2-Gr纳米复合材料具有很好的生物相容性、快速的电荷传导能力及对HRP具有较大的负载作用。因此，该生物传感器非常适合应用于环境、制药、食品以及工业分析中对过氧化氢的检测。

【关键词】：
【学位授予单位】：南昌大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：O657.1
【目录】：

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