功能化纤维介孔硅对铀（Ⅵ）和钍（Ⅳ）的吸附性能研究

发布时间：2018-04-25 18:21

本文选题：纤维结构 + 介孔材料　；参考：《东华理工大学》2017年硕士论文

【摘要】：铀和钍是重要的核燃料,也是潜在的放射性毒物,铀和钍的吸附和分离对核能可持续发展、人体健康以及环境保护具有十分重要的意义。吸附法因其具有富集因子高、减容比大以及不会乳化等优点,在放射性核素的分离领域越来越受到重视。有序介孔硅作为优良的吸附剂,其孔径在2-50 nm之间,具有比表面积高、孔道结构可调、以及良好的热稳定性等诸多优点,广泛应用在重金属的吸附方面。但是由于材料表面内部的官能团种类少,并且孔道结构小,导致介孔材料吸附不足。本文制备了纤维介孔硅材料(F-SiO_2),通过后嫁接法合成氨基(APS-F-Si O_2)、羧基(COOH-F-SiO_2)、胺肟(AD-F-SiO_2)、磷酸(DPTS-F-SiO_2)等功能化纤维介孔硅材料,扩大介孔材料的孔道结构,提高了吸附容量。采用SEM、FT-IR、N2吸附-脱附曲线、热重分析等方法表征了功能化纤维介孔硅材料的物理化学性质。考察了纤维介孔硅材料表面功能化的种类、溶液的pH值、接触时间、铀和钍的初始浓度、竞争离子等对功能化纤维介孔硅材料吸附U(VI)和Th(IV)的影响;探讨了吸附动力学、等温线;并研究了对U(VI)选择吸附性能,主要结果如下:(1)通过CTAB为模版剂,在环己烷和异丙醇作为溶剂条件下合成了F-SiO_2。氮气吸附-脱附分析比表面积大约高达657 m2·g~(-1),孔径10~(-1)5 nm。扫描电镜显示材料为纤维球体。TGA热重显示材料拥有良好的热稳定性。当pH=3.0±0.05,msorbent/Vsolution=0.4 mg·m L~(-1),[Th]initial=100 mg·L~(-1),吸附容量达到38.7 mg·g~(-1)。F-SiO_2吸附Th(IV)的行为符合准二级动力学模型和Langmuir等温模型,即吸附主要是受化学作用控制,以单分子层吸附为主。当Zn2+、Co2+、Gd3+、Ni2+、Yb3+、Sr2+、La3+、Sm3+、和Nd3+等离子存在时,F-SiO_2对Th(IV)吸附的选择性显著增强。(2)通过嫁接方法合成了COOH-F-Si O_2。氮气吸附-脱附分析比表面积大约为416m2·g~(-1),孔径大约11 nm。SEM显示该材料为纤维球体结构,功能化前后材料的形貌没有明显变化。热重测定结果显示,该材料拥有良好的热稳定性。当pH=3.0±0.05,msorbent/Vsolution=0.4 mg·mL~(-1),[Th]initial=100 mg·L~(-1),吸附容量达到68.4 mg·g~(-1)。COOH-F-SiO_2吸附Th(IV)符合Langmuir(R20.9921)模型,Th(IV)以单分子层吸附为主。此外,该材料具有选择性吸附Th(IV)的能力,在混合金属离子体系中,不受其他金属离子的干扰,依然保持对Th(IV)较高的吸附。(3)通过嫁接方法合成了APS-F-SiO_2。氮气吸附-脱附分析比表面积高达346 m2/g,孔径10 nm。扫描电镜显示材料为纤维球体结构。热重显示材料拥有良好的热稳定性。当pH=5.0±0.05,msorbent/Vsolution=0.4 mg·mL~(-1),[U]initial=100 mg·L~(-1),吸附容量达到162.6 mg·g~(-1)。APS-F-SiO_2吸附U(VI)行为符合准二级动力学模型和Langmuir等温式,即吸附主要是受化学作用控制,以单分子层吸附为主,当Zn2+、Co2+、Gd3+、Ni2+、Yb3+、Sr2+、La3+、Sm3+、和Nd3+等离子存在时,APS-F-SiO_2对U(VI)吸附的选择性显著增强。(4)通过嫁接方法合成了AD-F-SiO_2、DPTS-F-Si O_2。氮气吸附-脱附分析AD-F-SiO_2比表面积大约高达358 m2·g~(-1),孔径约11 nm;DPTS-F-SiO_2比表面积大约高达442 m2·g~(-1),孔径约12 nm;扫描电镜显示功能化前后材料形貌没有发生明显变化,当pH=5.0±0.05,msorbent/Vsolution=0.4 mg·mL~(-1),[U]initial=100 mg·L~(-1),AD-F-SiO_2吸附容量达到107.8 mg·g~(-1);DPTS-F-SiO_2吸附容量达到87.3 mg·g~(-1)。
[Abstract]:The physical and chemical properties of functionalized fibrous mesoporous silica were studied by means of SEM , FT - IR , N2 adsorption - desorption curve and thermal gravimetric analysis . In the presence of Co 2 + , Gd3 + , Ni 2 + , Yb3 + , Sr2 + , La3 + , Sm3 + , and Nd3 + plasma , the selectivity of F - SiO _ 2 to Th ( IV ) adsorption was significantly enhanced . ( 3 ) The adsorption - desorption analysis of APS - F - SiO _ 2 was carried out by grafting method . The specific surface area was up to 346 m2 / g and the pore size was 10 nm . The surface area of APS - F - SiO _ 2 was about 12 nm . The adsorption capacity of the catalyst was about 122.6 mg 路 g ~ ( -1 ) . The adsorption capacity of the catalyst was 10162.6 mg 路 g ~ ( -1 ) . The adsorption capacity of the DPTS - F - SiO _ 2 was 107.8 mg 路 g ~ ( -1 ) . The adsorption capacity of DPTS - F - SiO _ 2 was 87.3 mg 路 g ~ ( -1 ) .

【学位授予单位】：东华理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X771;O647.3

【参考文献】