氧化石墨烯复合材料的制备及其对铅离子的吸附性能研究

发布时间：2018-04-29 23:03

  本文选题：氧化石墨烯 + 聚乙烯亚胺　； 参考：《南京理工大学》2017年硕士论文

【摘要】：本文简要介绍了重金属污染及危害、吸附法处理重金属和氧化石墨烯及其复合材料在吸附方面的应用研究。本论文采用改进Hummers法制备氧化石墨,置于水中超声剥离处理获得氧化石墨烯分散液。室温下,通过溶液共混法,以聚乙烯亚胺(PEI)和羧甲基纤维素钠(CMC)功能化GO,制备不同质量比的GO/PEI和GO/PEI/CMC复合材料。优选GO/PEI和GO/PEI/CMC复合材料选作吸附剂,探究二者对铅离子的吸附性能。(1)以石墨为原料,通过改进Hummers法制备氧化石墨,再超声剥离成氧化石墨烯。利用FT-IR、Raman、XRD、XPS和TGA/DTG进行表征,分析氧化石墨烯的结构和热稳定性。结果发现,适当延长反应时间,可以提高氧化程度,但GO热稳定性下降。(2)室温下,通过聚乙烯亚胺(PEI)与GO发生亲核取代反应,制备GO/PEI复合材料。以戊二醛为交联剂,CMC进一步功能化GO/PEI,制备GO/PEI/CMC复合材料。利用 FT-IR、Raman、XRD、XPS、SEM 和 TGA/DTG 表征,分析表明,GO/PEI 为层状结构,其层间距和表面粗糙度增大,GO/PEI/CMC呈现三维结构且表面粗糙度更大。GO/PEI/CMC的氧含量明显高于GO/PEI,表明CMC引入了更多含氧官能团,并且GO/PEI/CMC复合材料的热稳定性更好。吸附剂对比实验表明,质量比为13和1:2:1的GO/PEI和GO/PEI/CMC对Pb~(2+)的吸附效果最好。(3)以质量比为1:3和12:1的GO/PEI和GO/PEI/CMC为吸附剂,探究吸附剂用量、溶液初始pH值、接触时间、初始Pb~(2+)浓度和温度对吸附性能的影响,以及热力学和吸附剂重复利用的问题。研究表明,吸附剂用量为20mg时,GO/PEI和GO/PEI/CMC对Pb~(2+)吸附的最佳初始pH值为6.0和5.5,分别在120min,200min时达到吸附平衡,且平衡吸附量为76.6mg/g,95.4mg/g。Langmuir模型和拟二级动力学模型能更好拟合GO/PEI和GO/PEI/CMC的吸附过程,表明二者吸附铅离子均属于单分子层吸附且理论最大吸附容量分别为277.8mg/g、384.6mg/g;GO/PEI对Pb~(2+)的吸附由化学吸附控制,而GO/PEI/CMC吸附Pb~(2+)由化学吸附和粒子内扩散共同作用。此外,GO/PEI和GO/PEI/CMC吸附均为放热自发反应。重复利用4次后,GO/PEI/CMC对Pb~(2+)的吸附量变化率小于GO/PEI,表明GO/PEI/CMC的循环利用性能更好。
[Abstract]:This paper briefly introduces the pollution and harm of heavy metals and the application of adsorption method in the treatment of heavy metals and graphene oxide and their composites. In this paper, the modified Hummers method was used to prepare graphite oxide, and the dispersions of graphene oxide were obtained by ultrasonic stripping treatment in water. PEI) and carboxymethyl cellulose sodium (CMC) functionalized GO to prepare GO/PEI and GO/PEI/CMC composites with different mass ratio. Select GO/PEI and GO/PEI/CMC composites as adsorbents and explore the adsorption properties of two groups on lead ions. (1) graphite is used as raw material to prepare graphite oxide by improved Hummers method and then dissection into graphene oxide by ultrasonic, and FT is used in FT. -IR, Raman, XRD, XPS and TGA/DTG were characterized, and the structure and thermal stability of graphene oxide were analyzed. The results showed that the oxidation degree could be improved by prolonging the reaction time, but the thermal stability of GO decreased. (2) the GO/PEI composite was prepared by nucleophilic substitution of polyethyleneimine (PEI) and GO at room temperature. With glutaraldehyde as a crosslinker, CMC entered into the reactor. The GO/PEI/CMC composite was prepared by one step of GO/PEI, using FT-IR, Raman, XRD, XPS, SEM and TGA/DTG. The analysis showed that GO/PEI was a layered structure, its layer spacing and surface roughness increased, the GO/PEI/CMC presented a three-dimensional structure and the surface roughness was greater.GO/PEI/CMC than GO/PEI, indicating that more oxygen was introduced. The thermal stability of the functional groups and GO/PEI/CMC composites is better. The adsorbents contrast experiments show that the adsorption effect of Pb~ (2+) on the mass ratio of 13 and 1:2:1 is the best. (3) the amount of adsorbents, the initial pH value of the solution, the contact time and the initial Pb~ concentration are explored with the GO/PEI and GO/PEI/CMC of 1:3 and 12:1 as the adsorbents. And the effect of temperature on the adsorption properties and the repeated use of thermodynamics and adsorbents. The study shows that the best initial pH value for Pb~ (2+) adsorption by GO/PEI and GO/PEI/CMC is 6 and 5.5 when the amount of adsorbents is 20mg, and the adsorption equilibrium is reached at 120min, 200Min, respectively, and the equilibrium adsorption amount is 76.6mg/g, 95.4mg/g.Langmuir model and quasi two class. The kinetic model can better fit the adsorption process of GO/PEI and GO/PEI/CMC, which shows that the two adsorbed lead ions are all adsorbed by the single molecular layer and the maximum adsorption capacity is 277.8mg/g, 384.6mg/g; GO/PEI for Pb~ (2+) adsorption is controlled by chemical adsorption, and GO/PEI/CMC adsorbed Pb ~ (2+) by chemical adsorption and intra particle diffusion. In addition, the adsorption of GO/PEI and GO/PEI/CMC is spontaneous exothermic reaction. After repeated use of 4 times, the change rate of the adsorption capacity of GO/PEI/CMC to Pb~ (2+) is less than GO/PEI, indicating that the recycling performance of GO/PEI/CMC is better.

【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TB33;O647.3

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本文编号：1821949