3催化剂低温SCR脱硝性能研究

发布时间：2016-11-20 13:44

  本文关键词：Mn改性γ-Fe_2O_3催化剂低温SCR脱硝性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

《山东大学》 2015年

Mn改性γ-Fe_2O_3催化剂低温SCR脱硝性能研究

张信莉  

【摘要】：NH3选择性催化还原NOx(Selective catalytic reduction of NOx with NH3, NH3-SCR)技术因具有高选择性和高效性,被广泛应用于燃煤电厂等固定源烟气中氮氧化物(NOx)的脱除。与传统NH3-SCR技术不同,低温NH3-SCR技术将SCR反应器置于除尘器和脱硫塔之后,可同时避免粉尘和微量元素的不利影响,有效减缓催化剂的SO2中毒问题,且便于与现有锅炉系统匹配,受到国内外学者的广泛关注。但目前催化剂在低温(200℃)下的SCR活性问题尤为突出,如活性低、温度窗口窄等。因此,迫切需要研究和开发与该技术相匹配的高效低温SCR催化剂。本文针对磁性γ-Fe2O3催化剂低温(50～200℃)SCR活性较低的问题,提出采用助剂改性的方法来研发具有高活性的新型铁基低温SCR脱硝催化剂,揭示滴定方法及煅烧温度等制备条件对催化剂低温SCR性能的影响规律,同时考察了微波干燥对其低温SCR脱硝性能的优化机理。1、助剂添加对γ-Fe2O3催化剂低温改性的研究结果表明,Mn是优化γ-Fe2O3催化剂低温SCR脱硝性能的最佳助剂,且其最佳掺杂物质的量比为0.3；Mn掺杂能显著提高γ-Fe2O3催化剂的低温SCR脱硝活性,并拓宽其活性温度窗口；Fe0.7Mn0.3Oz催化剂的最高NOx脱除率为100%,较γ-Fe2O3提高了近75个百分点。向γ-Fe2O3催化剂中掺杂Mn后,催化剂在低温下氧化NO为N02的能力增强,且Mn的掺杂能优化γ-Fe2O3催化剂的孔隙结构及孔径分布,增大其比表面积和比孔容,并与催化剂中铁氧化物相互作用形成良好固溶体,从而提高γ-Fe2O3催化剂的低温SCR活性。2、在上述研究的基础上,系统考察了滴定方法和煅烧温度等对改性铁基催化剂低温SCR脱硝性能的影响规律及优化机理。结果表明,与正向滴定法相比,反向滴定法能提高Fe0.7Mn0.3Oz催化剂的低温SCR活性,优化其活性温度窗口；350℃煅烧所得Fe0.7Mn0.3Oz催化剂的低温SCR脱硝活性最佳,其NOx脱除率在70℃时即高于90%,100～200℃可维持100%；煅烧温度过高时,催化剂发生烧结且有α-Fe2O3生成,不利于低温SCR反应的进行。较大的比表面积和比孔容、发达的孔隙结构、宽泛的孔径分布及适宜结晶度的高纯度γ-Fe2O3是Fe0.7Mn0.3Oz-R和Fe0.7Mn0.30z-350催化剂具有优良低温SCR脱硝性能的重要原因。3、研究了不同干燥工艺参量及微波参数对改性铁基催化剂低温SCR脱硝性能的影响规律,并分析了微波干燥优化催化剂低温SCR性能的原因。结果发现,微波技术优化Fe0.7Mn0.3Oz催化剂低温SCR脱硝性能的主要机理是,微波干燥制备Fe0.7Mn0.3Oz催化剂的过程中,CO32-的存在能够稳定γ-Fe2O3晶相,保证催化剂中γ-Fe2O3的纯度。微波参数能够显著影响催化剂的低温SCR活性,经P30、25min处理过的Fe0.7Mn0.3Oz催化剂具有最优的低温SCR脱硝活性,其NOx脱除率在60℃时即达98%,并在70～200℃范围内维持100%；过高的微波功率会降低Mn氧化物的分散度,致使催化剂孔结构坍塌并降低其比表面积。此外,本文初步考察了Fe0.7Mn0.3Oz催化剂的抗SO2及抗H2O中毒性能,发现SO2对催化剂的低温SCR脱硝活性造成不可逆的不利影响,反应气体中存在0.03% SO2时,在125℃下,催化剂的NOx脱除率由100%最终降至72.8%；H2O对催化剂的低温SCR活性存在可逆的抑制作用,100℃时,5% H2O的存在会显著降低催化剂的低温SCR活性,当反应温度升至125℃时,其对催化剂SCR活性的抑制作用明显减弱。

【关键词】：
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36;X773
【目录】：

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