不同形貌氧化铝的可控制备及其CO催化氧化的应用研究

发布时间：2016-11-23 02:20

  本文关键词：不同形貌氧化铝的可控制备及其CO催化氧化的应用研究，由笔耕文化传播整理发布。

《大连理工大学》 2013年

不同形貌氧化铝的可控制备及其CO催化氧化的应用研究

汪洁  

【摘要】：氧化铝具有机械强度高、热稳定性及化学稳定性好等优点,是目前工业中常用的催化剂载体材料,但其负载金纳米颗粒后的催化性能还有待提高。而氧化铝对金催化剂的载体效应,尤其是氧化铝载体形貌及尺寸的作用,是影响Au/Al2O3催化剂催化性能的关键因素,因此合成具有一定形貌及尺寸的氧化铝载体材料对提高Au/Al2O3催化剂的催化性能具有重要的研究价值。 本论文首先是以硝酸铝或硫酸铝钾为铝源、尿素为沉淀剂,通过调节反应体系中的硫酸根浓度获得表面由紧密堆积的纳米片构成、直径为4-6μm且分散性较好的空心球状氧化铝材料。研究结果表明,该空心球状氧化铝载体具有特殊的介观空心结构以及表面紧密堆积的片状单元能够有效地分散和稳定金纳米颗粒,采用沉积沉淀法负载纳米金后的Au/Al2O3催化剂表现出优异CO氧化活性,在-25℃可达到CO转化率为50%(T50%=-25℃),并且能够在0℃实现CO完全转化。 其次,采用硝酸铝为铝源、碳酸铵为沉淀剂,在无模板剂的条件下水热反应经焙烧后可以获得表面具有大量“浅坑”介孔且长径比为2-4的棒状介孔氧化铝材料,并且考察了棒状介孔氧化铝的形成过程。结果表明,棒状γ-Al2O3材料的最佳合成条件是水热时间为24h、水热温度为100℃。以所合成的棒状介孔γ-Al2O3为载体,沉积沉淀法得到的纳米金催化剂能够在18℃完全转化CO(T50%=-11℃),并且在空速为134,000mLh-1gcat-1下维持CO转化率为60%长达166h,进一步证明该棒状金催化剂具有优异的催化活性和使用寿命。 最后,采用硝酸铝为铝源、尿素为沉淀剂以及胺基化合物为模板剂,经100℃水热处理24h,产物焙烧后可得到片状氧化铝材料。研究结果表明,该方法是一种合成片状氧化铝材料的普适性方法。当以赖氨酸为模板剂时,能够制备出由厚度为～15nm、长度为680nm且具有粗糙表面的片状氧化铝材料。由于该氧化铝材料具有的介观形貌及其粗糙表面能够有效地束缚住金纳米颗粒,因此以片状氧化铝为载体负载的纳米金催化剂可以在2℃实现CO完全转化(T500%=-18℃),并且该Au/Al2O3催化剂表现出优异的热稳定性,经700和900℃空气焙烧后金颗粒在氧化铝载体上仍能保持高度分散。

【关键词】：
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：O643.36
【目录】：

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