在线ATR-IR光谱技术结合化学计量学用于三唑类含氮杂环化合物的合成反应机理研究

发布时间：2018-05-28 14:01

本文选题：三唑类含氮杂环化合物 + 在线ATR-IR光谱　；参考：《西北大学》2017年硕士论文

【摘要】：三唑类含氮杂环化合物具有生成热高、易实现氧平衡、易引入多种基团和绿色环保等优点。明确其反应机理有助于优化反应条件、提高产率和合成新型含能材料。在线Attenuated Total Reflection Infrared(ATR-IR)光谱技术是一种简单、快速和无损的技术,无需样品预处理,可实时监控合成过程,化学计量学工具旨在获取其隐藏的化学信息。在此背景下研究含能材料的合成反应机理,并用量化计算验证结果的准确性。该研究丰富了反应机理的研究方法,为Process Analytical Technology(PAT)的发展和创新提供新思路、方法和技术支撑。全文共四章,主要内容为:1.在线 ATR-IR 光谱技术与 Mutual Information Least Dependent Component Analysis(MILCA)方法相结合用于3,5-二氨基-1,2,4-三唑(DAT)合成反应机理的解析。通过 Principal Component Analysis(PCA)和 Subspace Compare Method(SCM)方法确定了 DAT反应体系中含有5个组分数,采用MILCA算法提取出各组分的有效光谱信息,然后凭借各组分特征官能团的变化推断出DAT的合成反应机理,最后通过量化计算进一步验证了所推断的合成反应机理的可靠性。相比其它Independent Components Analysis(ICA)方法,MILCA的优点是方便、快速和准确。该研究有助于化学合成工艺优化,并为过程分析技术的研究和发展提供强大的技术支持。2.在线 ATR-IR 光谱技术与 Hybrid Hard-and Soft-modelling Multivariate Curve Resolution-Alternating Least Squares(HS-MCR)相结合用于 DAT 合成反应机理的解析。通过SCM方法确定了 DAT反应体系中含有5个组分数,采用HS-MCR和ICA方法分别提取反应体系各组分的有效光谱信息,HS-MCR所提取的各组分红外光谱图与实际量测是最相似的,采用MCR-BANDS进一步验证其解析光谱的准确性,最后推断出 DAT 合成反应机理。相比于传统的 Multivariate Curve Resolution-Alternating Least Squares(MCR-ALS)方法,该方法可以减小旋转歧义度和获取反应速率常数。3.在线ATR-IR光谱技术与HS-MCR方法相结合用于4,4'-偶氮(1,2,4-三唑)合成反应机理的解析。通过SCM方法确定了反应体系含有4个组分数,采用HS-MCR算法提取出各组分的纯光谱图,进而采用MCR-BANDS验证其解析光谱的准确性,然后推断出4,4'-偶氮(1,2,4-三唑)合成反应机理,最后通过量化计算进一步验证所推断的合成反应机理的可靠性。相比于其它方法,HS-MCR方法能够获得独一无二的解并减少谱峰翻转。该方法是过程分析技术中具有潜力的方法,尤其有助于研究化合物反应机理。
[Abstract]:In this paper , the mechanism of synthesis reaction of 3 , 5 - diamino - 1,2,4 - triazole ( DAT ) is determined by using the method of Principal Component Analysis ( PCA ) and Subspace Compare Method ( SCM ) . The synthesis reaction mechanism of 4,4 ' - azo ( 1,2,4 - triazole ) was determined by using the method of HS - MCR .
【学位授予单位】：西北大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O626;O657.3

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