应用pp-LFERs探究生物碳质对药用活性化合物的吸附特性

发布时间：2018-06-02 11:14

  本文选题：药用活性化合物 + 生物碳质　； 参考：《中国地质大学(北京)》2017年硕士论文

【摘要】：生物碳质是一种廉价绿色且高效的吸附剂,在吸附处理水土环境中药用活性化合物(PhACs)方面有很好的应用前景。本研究采用红外光谱、比表面积及扫描电镜分析等表征手段探明了生物碳质的基本理化性质,通过吸附批实验及多参数线性自由能关系模型(pp-LFERs),从分子间作用力的角度分析了14种PhACs(羟基类、氮杂环类及羧酸类)在商业生物碳质(碳化温度400~500℃,200目)上的吸附机制。主要成果如下:(1)14种PhACs在生物碳质上的吸附由两个阶段组成。实验初期为快速吸附阶段,生物碳质外表面吸附与大孔及中孔扩散是控制吸附的机制;之后为慢速吸附阶段,生物碳质内表面吸附及基质在微孔中的扩散是影响吸附的主要机制。(2)3种羟基类的PhACs分子在生物碳质上的吸附机制包括分配作用与表面吸附(氢键、π-πEDA及范德华力)。6种氮杂环类PhACs中,分子态的安替比林、氨基比林及卡马西平在生物碳质上吸附的主要作用为分配、范德华力、π-πEDA及氢键;阳离子态的米氮平、阿替洛尔及利多卡因的吸附除了范德华力、π-πEDA与氢键作用外,还存在静电作用。(3)5种羧酸类PhACs阴离子在生物碳质上的吸附受多种作用驱动,包括氢键、π-πEDA、范德华力及静电作用。在溶液pH处于pKa±1.0范围内时,羧酸类PhACs的吸附量达到最大值。对于不同存在形式(不同溶液pH下)的羧酸类PhACs,形成氢键的点位的差异是造成吸附差异的主要因素。(4)通过多元线性回归法建立了不同活度(Cw/Sw)下的PhACs在生物碳质上吸附的pp-LFERs模型:lg Kd,activity(L/g)=(0.191-0.149lg ai)E+(-0.433-0.106lg ai)S+(0.261-0.124lg ai)A+(-2.486-0.169lg ai)B+(1.472-0.095lg ai)V+(-0.945+0.101lg ai)(N=228,R2=0.93,SE=0.23,F=268)。经复相关系数(R2=0.93)、回归系数标准偏差(SE=0.23)、F统计量(F=268)、去一法交叉验证系数(Q2LOO=0.90)以及外部样本检验(Q2EXT=0.92)等方法验证,结果表明模型具有良好的稳健性与预测能力,可用来预测PhACs的生物碳质-水吸附系数。(5)利用pp-LFERs模型得到了不同分子间作用力在生物碳质吸附PhACs中所占的贡献率,氢键碱作用(bB)与空穴作用(vV)是控制吸附的主要机制。
[Abstract]:Biological carbonaceous is a kind of cheap green and efficient adsorbent, which has a good application prospect in adsorption and treatment of active compound PhACs for traditional Chinese medicine in soil and water environment. In this study, the basic physicochemical properties of biological carbon were investigated by means of infrared spectroscopy, specific surface area and scanning electron microscope analysis. The adsorption mechanism of 14 kinds of PhACs (hydroxyl group, heterocyclic nitrogen and carboxylic acids) on commercial biological carbon (400 ~ 500 鈩，

本文编号：1968556