TS-1的成型、改性及催化1-丁烯环氧化性能的研究

发布时间：2018-06-03 22:36

本文选题：TS-1 + 1-丁烯环氧化　；参考：《大连理工大学》2016年硕士论文

【摘要】：以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板剂水热合成出纳米TS-1,使用不同粘结剂对TS-1进行挤条成型,考察了不同粘结剂对挤条成型TS-1在固定床反应器中催化1-丁烯环氧化反应性能的影响；使用不同浓度乙醇胺及三乙醇胺溶液对纳米TS-1进行改性,以改善TS-1催化1-丁烯环氧化催化性能；最后使用不同浓度钛酸四丁酯(TBOT)水解物与TPAOH混合溶液对TS-1进行处理,制备高钛含量TS-1。研究发现：1.采用不同粘结剂将纳米TS-1挤条成型,发现粘结剂对MFI拓扑结构没有显著影响。对于挤条时加入SBA-15的样品,由于SBA-15的加入,使样品中出现介孔,改善了样品的扩散性能,进而提高其催化活性。对于加入SiC的样品,由于SiC的高导热性能使热量迅速由催化剂内部扩散出来,促进正反应的进行,并抑制副反应的发生,因此催化剂的活性及稳定性均显著提高。2.使用不同浓度的乙醇胺及三乙醇胺对TS-1进行处理,发现处理后TS-1的催化性能有不同程度的提高,但二者的作用方式不尽相同。乙醇胺的结构导向作用较弱,当其浓度较低时,可以溶解TS-1表面的[SiO4],使得更多的骨架钛暴露在催化剂的外表面,从而使反应物更容易接触到活性中心,提高催化活性；而当浓度过高时,过多的[SiO4]和[TiO4]被溶解,一方面使骨架钛含量降低,另一方面使TS-1的骨架结构被破坏,进而导致催化剂的活性降低。三乙醇胺具有一定的结构导向作用,更多被溶解的[SiO4]会发生二次晶化,因此,较高的浓度仍未破坏TS-1的骨架结构,并能得到较高的催化活性。在本文所采用的处理条件下,乙醇胺溶液和三乙醇胺溶液的最优浓度分别为1.0 mol/L和15 mol/L。3.在TPAOH处理TS-1的过程中加入TBOT水解物制备出具有较高钛含量的TS-1分子筛,该分子筛晶粒内部出现了不规则的空穴,使得催化剂对反应物和产物的扩散限制有所减小。钛在改性过程中被引入TS-1骨架中,且多存在于外表面,这更有利于其催化大分子氧化反应性能。当TBOT水解物的加入量为10%时,苯酚的转化率最高(31.6%)。
[Abstract]:Nanometer TS - 1 was synthesized by hydrothermal synthesis of tetrapropylammonium hydroxide ( TPAOH ) as template agent . TS - 1 was extruded with different binder . The effects of different binder on the catalytic performance of TS - 1 in fixed bed reactor were investigated .
The nano TS - 1 was modified with different concentrations of ethanolamine and triethanolamine to improve the catalytic performance of 1 - butene catalyzed by TS - 1 .
TS - 1 was treated with TBOT hydrolysate and TPAOH mixed solution to prepare high titanium content TS - 1 .
A TS - 1 molecular sieve with high titanium content was prepared by adding TBOT in the process of TPAOH treatment TS - 1 .
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36

【参考文献】