砷代羟磷酸钠亚铁石固溶体的制备及其砷毒性浸出特性研究

发布时间：2018-06-12 02:33

  本文选题：砷代羟磷酸钠亚铁石 + 固溶体　； 参考：《昆明理工大学》2017年硕士论文

【摘要】：砷及其化合物都是对人体及其他生物体有高毒害作用的致癌物质。含砷废水是砷害的主要来源之一,其处理方式主要为化学沉淀法。砷沉淀率和所得砷渣的稳定性是考核处理技术的主要指标,如何在获得高砷沉淀率的基础上,提高砷渣的稳定性,是处理含砷废水的重要研究方向。本研究提出利用AsO43-与PO43-的相近性,AsO43-类质同象替代P043-形成较为稳定的无机砷化合物。本论文以七水合硫酸亚铁(FeS04·7H20)、磷酸(H3PO4)、砷酸(H3As04)和氢氧化钠(NaOH)为原料,在水热法合成羟磷酸钠亚铁石(Na2Fe(PO4)OH)基础上,制备了结晶良好的砷代羟磷酸钠亚铁石固溶体(Na2Fe(P04)1-x(ASO4)xOH)。系统讨论了砷掺量n(As/P)、反应时间t、反应温度T等因素对砷代羟磷酸钠亚铁石固溶体合成、结构及性能的影响,以制定出最佳合成方案,并通过定期砷毒性浸出实验,研究了其稳定性。主要研究结果如下:(1)系统地研究了反应时间t、反应温度T、初始液相pHinitial对水热合成羟磷酸钠亚铁石的影响。通过XRD、SEM-EDS、FT-IR等分析测试手段对沉淀物进行表征与分析,得出合成羟磷酸钠亚铁石最佳实验条件为:反应时间t为12 h、反应温度T为200℃、初始液相pHinitial为 8.0,此条件下形成的产物具有良好的晶体微观形貌和较高的沉淀率Y,Y约为75.60%。(2)在合成羟磷酸钠亚铁石体系中加入砷酸(H3As04),系统地研究了在初始液相pHinitial为 8.0的前提下,考察砷掺量n(As/P)、反应时间t、反应温度T对水热合成砷代羟磷酸钠亚铁石固溶体的影响。结果表明,合成砷代羟磷酸钠亚铁石固溶体最佳实验条件:砷掺量n(As/P)为0.35、反应时间t为12 h、反应温度T为200℃。此时,产物中砷原子含量As%约为2.54%,As/P原子比为0.345左右,砷沉淀率约为19.39%。(3)通过XPS、XRD、SEM-EDS、FT-IR等测试手段,对样品的晶相、形貌、基团以及化学组成等进行了研究,在最佳实验条件下合成的砷代羟磷酸钠亚铁石固溶体晶体结晶度最高。另外,其砷的浸出浓度也较低,这可能和晶体内原子间化学键稳固程度有关。(4)考察了不同条件下合成的砷代羟磷酸钠亚铁石固溶体砷毒性浸出特性。随着浸出时间的延长,砷的浸出浓度CAs呈先升高后趋于稳定的趋势,30 d时,浸出趋于平衡。在中性环境下砷的浸出浓度CAs稳定时为3.56 mg/L,砷浸出率μ为0.42%;在弱酸性(pH=4.0)和弱碱性(pH=9.0)环境下,砷的浸出浓度CAs稳定时分别为4.12 mg/L和3.95 mg/L,砷浸出率μ分别为0.49%和0.46%,砷在中性环境下的浸出浓度明显低于在酸性和碱性的环境中的浸出浓度,说明砷代羟磷酸钠亚铁石固溶体可以较稳定地存在于中性环境下。(5)利用XRD、SEM-EDS手段对溶解前后得到样品的物相组成、形貌、化学组成等进行比较、分析,结果表明溶解后样品的物相和元素组成不变,晶体表面特征变化不大。
[Abstract]:Arsenic and its compounds are carcinogens that are highly toxic to humans and other organisms. Arsenic-containing wastewater is one of the main sources of arsenic damage. The rate of arsenic precipitation and the stability of arsenic residue are the main indexes of examining and treating technology. How to improve the stability of arsenic slag on the basis of obtaining high arsenic precipitation rate is an important research direction in treating arsenic-containing wastewater. In this study, a stable inorganic arsenic compound was formed by replacing P043- with the homomorphism of AsO43- and PO43-. In this paper, a well-crystallized sodium arsenophosphate ferrite (Na2FeP04P041-xASO4OH) was prepared from FeS04 7H20, H3PO4, H3As04) and NaOH) by hydrothermal method. The effects of arsenic content, reaction time t and reaction temperature T on the synthesis, structure and properties of the solid solution of sodium arsenophosphate were systematically discussed. Its stability is studied. The main results are as follows: (1) the effects of reaction time t, reaction temperature T and initial liquid pH initial on the hydrothermal synthesis of sodium hydroxyphosphate ferrite were studied systematically. The precipitation was characterized and analyzed by means of XRDX SEM-EDST-IR. The optimum experimental conditions for the synthesis of sodium hydroxyphosphate ferrite were obtained as follows: reaction time t = 12 h, reaction temperature T = 200 鈩，

本文编号：2007879