磁性纳米粒子负载双齿膦钯（Ⅱ）配合物的合成及其催化羰基化缩聚反应研究

发布时间：2018-06-21 11:34

  本文选题：磁性纳米粒子 + 负载钯催化剂　； 参考：《江西师范大学》2016年硕士论文

【摘要】：本硕士学位论文的工作主要由以下三个部分组成:1.以商业易得的磁性Fe_3O_4纳米粒子为起始原料,通过与四乙氧基硅烷反应制得表面涂覆一薄层硅胶的磁性纳米粒子(Fe_3O_4@SiO_2)载体。后者与三乙氧基功能化的双齿膦配体缩合,接着与氯化钯反应,首次合成了新型磁性纳米粒子负载双齿膦钯(Ⅱ)配合物催化剂(Fe_3O_4@SiO_2-2P-Pd Cl_2)。通过元素分析、透射电镜(TEM)、能量分散光谱(EDS)等对其结构进行了表征。研究了该负载钯催化剂在间-二碘苯、4,4'-二氨基苯醚与CO(1atm)三组分之间的羰基化缩聚反应中的催化性能,发现该负载钯催化剂与均相Pd Cl_2(PPh3)2活性相当,且可循环使用多次其活性基本不变。2.首先,通过简单合成途径制备出了几种含醚酮结构的芳香二碘化物单体:4,4'-双(3-碘苯甲酰基)二苯醚、4,4'-双(3-碘苯氧基)二苯甲酮和1,4-双[4-(3-碘苯氧基)苯甲酰基]萘。将Fe_3O_4@SiO_2-2P-Pd Cl_2代替均相钯催化剂,研究其作为多相钯催化剂在含醚酮结构单元的芳香二碘化合物与简单芳香二胺和CO(1atm)三组分之间的羰基化缩聚反应中的应用。并对所制备的新型聚芳酰胺进行结构表征及热、机械、光学、溶解性等性能测试。结果表明,该多相钯催化剂具有较高的催化活性,且可循环使用多次其活性基本不变,得到的聚芳酰胺数均分子量介于21402到67677之间。该系列聚合物能够溶解在NMP,DMF和DMAc等强极性非质子溶剂中。其玻璃化转变温度(Tgs)为174-233℃,拉伸强度为72.8~82.6 MPa,模量为1.95~6.99 GPa,断裂伸长率为2.4~7.7%。此外,该系列聚合物薄膜的透光性能优良,在波长λ=600 nm时,其透光率均达到80%以上。3.首先,通过设计简单途径合成新型含2,6-二苯基-4-芳基吡啶结构单元的芳香二胺单体,继而研究其在Fe_3O_4@SiO_2-2P-Pd Cl_2催化下与各种含醚酮结构单元芳香二碘化物单体的羰基化缩聚反应,并对所制备的新型聚合物进行结构表征及热、机械、光学、溶解性等性能测试。结果表明,该多相钯催化剂具有较高的催化活性,且可循环使用多次其活性基本不变,得到的聚芳酰胺数均分子量介于27,944到80,244之间。该系列聚合物能够溶解在NMP,DMF和DMAc等强极性非质子溶剂中。其玻璃化转变温度(Tgs)为224-257℃,拉伸强度为86.4~113.7 MPa,拉伸模量为2.42~6.99 GP,断裂伸长率为2.9~6.8%。此外,该系列聚合物薄膜的透光性能优良,在波长λ=600 nm时,其透光率均达到80%以上。
[Abstract]:The work of this master's thesis consists of three parts: 1. The magnetic nanoparticles coated with a thin layer of silica gel were prepared by reaction with tetraethoxysilane from the commercially readily available magnetic Fe3O4 nanoparticles as starting materials. The latter was condensed with triethoxy-functionalized didentate phosphine ligands, and then reacted with palladium chloride to synthesize a new magnetic nanoparticles supported didentate phosphine palladium (鈪，

本文编号：2048470