基于生物碳纳米颗粒的雌二醇电化学检测及降解研究

发布时间：2018-07-01 10:16

  本文选题：生物碳 + 雌二醇　； 参考：《吉林大学》2017年硕士论文

【摘要】：生物碳(biochar,BC)是自然界普遍存在的生物质在缺氧或无氧的条件下热解转化得到的富碳物质。由于生物碳不仅具有生产成本低和可再生性特点,而且具有理化性质稳定,较大的比表面积和优秀的吸附能力。近年来生物碳除了作为吸附剂和土壤的改良剂之外还被用于电化学传感器、生物燃料电池及电容等方面研究。但是对其导电性的评价及影响因素的研究较少,目前也并未有获得高导电性生物碳在电化学检测和污水处理中的应用。本次研究着力开发出导电性生物碳,以此为电极修饰材料修饰玻碳电极实现对雌二醇(17 beta estradiol,E2)的快速、高灵敏性的检测;通过共沉淀的方法制备磁性生物碳研究其吸附性能以及基于生物碳的高导电性和高效吸附特性,提出通过磁场 关-开‖式控制将双功能磁性生物碳吸附和低电压电化学氧化相结合的新型E2修复机理,达到对污染水环境中E2的高效连续修复以及磁性生物碳可再生利用的效果。研究具备高导电性和E2高效吸附性的磁性生物碳合成方法的基础上,进行磁性生物碳对E2的吸附、电极表面上的磁控制富集和低电压电化学氧化降解,揭示修复效果、以及各种环境影响因素。该研究为揭示吸附法和电化学氧化法相结合连续修复E2污染水体、生物碳的潜能开发、E2污染水体的修复提供理论依据和技术。(1)本次通过改变热解条件为基础,发现甘蔗渣在800℃热解的条件下转化为高导电性生物碳材料(BCNPs),其电阻为325Ω,小于玻碳电极的固有电阻495Ω;用其作为电极修饰材料直接修饰玻碳电极(BCNP/GCE),在E2溶液饱和吸附后,通过差分脉冲伏安法在pH为7的50 mM PB溶液中氧化,评估氧化峰信号后,发现检测信号与E2浓度呈现Langmuir关系,主要是因为BCNPs对E2的吸附符合Langmuir吸附模型。在较宽的范围0.05到20μM实现了对E2的高灵敏度的检测,检测下限为11.3 nM。该传感器具有良好的抗干扰的能力,并且在地下水体中实现对E2的检测,与液相测试结果吻合。(2)本次通过共沉淀法合成不同温度(400、600和800℃)热解的磁性生物碳(Mag-BC400、Mag-BC600和Mag-BC800)并且研究了其对E2的吸附性能。由于磁性生物碳的颗粒小,微孔大量暴露,在水中分散性较好等特点对1mg·L-1的E2在短时间即25 min达到吸附平衡,吸附动力符合准二级模型。Mag-BC400、Mag-BC600和Mag-BC800对E2的吸附模型为Langmiur吸附模型,在298 k时最大吸附量达到50.24,41.71和34.06 mg·g-1。磁性生物碳具有较高的饱和磁通量,经过2 min就可磁性分离。利用臭氧对其再生,与初始吸附量相比在4次使用后仍具有86.13,87.58和86.58%的吸附量。(3)在表面积大的高导电生物碳上附载磁纳米颗粒(Mag-BC800),对E2饱和吸附,并通过外加磁场把分散在溶液中的E2吸附-磁性生物碳复合物浓缩富集于氧化电极表面,既增加电极比表面积又减少目标污染物与电极之间的距离,从而提高E2电氧化降解中的传质速率及降解效率。研究发现在低电压0.7 V的电压下可以实现对E2直接电化学氧化去除。在0.7 V的电压下,0.3 mg·mL-1的Mag-BC800可在60 h内可对于1 mg·L-1的E2实现92.70%的去除率。氧化产物为会富集在Mag-BC800的表面会直接影响Mag-BC800的再次吸附性能,造成去除率下降。通过臭氧氧化法使得Mag-BC800再生,实现了Mag-BC800的重复利用性,达到了连续对水体中E2的降解去除效果。
[Abstract]:鐢熺墿纰，

本文编号：2087452