空气中低浓度烷烃在结构化固定床上的吸附动力学研究

发布时间：2018-07-06 06:48

本文选题：烷烃 + 微纤复合分子筛膜　；参考：《华南理工大学》2016年硕士论文

【摘要】：随着社会经济的迅速发展,大气中的烷烃污染物种类和含量日益增加,其大量存在对人类健康和生态环境都带来严重危害。目前,处理空气中有机废气的方法种类很多,包括冷凝法、吸收法、膜分离法、吸附法和催化燃烧法等。其中,吸附法因其操作简便、净化彻底、能耗低且无二次污染等优点被广泛采用。但装填颗粒吸附剂的传统固定床吸附器普遍存在传质阻力大、传质速率低和床层利用率低等问题。如何制备一种能够显著降低固定床传质阻力、提高吸附速率的新型吸附材料,并将其应用于吸附脱除空气中烷烃污染物是一项前沿性研究课题。本文研究了以纸状烧结不锈钢纤维(Paper-like sintered stainless steel fibers,PSSF)为载体的微纤复合5A分子筛膜(5A/PSSF)材料和微纤包覆活性炭(Microfibrous entrapped activated carbon,MEAC)复合材料的制备、表征,系统探讨了甲烷和乙烷在颗粒固定床和基于微纤复合材料结构化固定床上的吸附动力学及传质机理。首先,本文研究了微纤复合5A分子筛膜材料的制备方法,通过湿法造纸工艺和高温烧结技术制备了PSSF载体,采用原位水热合成法合成了5A/PSSF吸附材料,并通过X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和全自动比表面积分析仪对分子筛膜进行表征;通过考察体积流率、床层高度和床层结构的改变对乙烷吸附透过曲线的影响,研究了乙烷单组份在5A分子筛固定床上的吸附动力学;并运用无效层厚度(Length of unused bed,LUB)理论和Yoon-Nelson模型对吸附透过曲线进行分析拟合。实验结果表明,不锈钢纤维载体表面成功生长了一层连续均匀的5A分子筛膜,膜厚度为1.61μm,分子筛膜材料比表面积为118 m2/g。乙烷在颗粒固定床上的吸附透过时间随流速升高或床层高度降低而缩短。随着分子筛膜在结构化固定床中装填量增加,透过时间和无效层厚度减小,床层利用率升高,吸附速率呈现逐渐升高的趋势。乙烷在结构化固定床(3.5 cm5A+1.5 cm 5A/PSSF)上的吸附速率常数比颗粒固定床提高63%。Yoon-Nelson模型适用于分析乙烷单组份在5A分子筛固定床上的吸附动力学。其次,本文研究了微纤包覆活性炭复合材料的制备工艺,通过湿法造纸和烧结工艺制备了具有三维网状结构的MEAC,并通过扫描电子显微镜和全自动比表面积分析仪对MEAC进行表征;同时考察了活性炭(Activated carbon,AC)颗粒和微纤包覆活性炭复合材料对乙烷的吸附性能,研究了不同操作条件(体积流率、床层高度和床层结构)对吸附透过曲线的影响,并采用无效层厚度理论和Yoon-Nelson模型对吸附透过曲线进行分析。实验结果表明,微纤包覆活性炭复合材料的比表面积为457 m2/g,炭包覆率为64.9%,包覆前后活性炭的比表面积分别为712 m2/g和786 m2/g,孔径分布基本一致。在活性炭颗粒固定床中,乙烷吸附透过时间随体积流率降低或床层高度增加而延长。MEAC与5A/PSSF吸附效果相似,能显著提高接触速率,强化传质效率。随着MEAC在结构化固定床中装填高度增加,乙烷吸附速率常数不断变大。结构化固定床(3 cm AC+2 cm MEAC)的无效层厚度比活性炭颗粒固定床低8%,床层利用率和吸附传质速率分别比颗粒固定床提高2%和56%。Yoon-Nelson模型也同样适用于拟合分析乙烷单组份在活性炭固定床上的吸附动力学。最后,本文研究了甲烷和乙烷双组份在活性炭固定床上的吸附动力学,分别考察了体积流率、床层高度和床层结构对甲烷和乙烷吸附透过曲线的影响规律;计算了无效层厚度和床层利用率,并通过Yoon-Nelson模型进行拟合。实验结果表明,固定床吸附时,混合气中甲烷比乙烷更早穿透固定床,活性炭吸附剂对甲烷的吸附容量小于乙烷。二者的吸附透过曲线没有出现“驼峰”,不存在竞争吸附。甲烷和乙烷吸附透过曲线随操作条件改变呈现出与乙烷单组份吸附时相同的变化趋势。对比颗粒固定床和结构化固定床,随着MEAC复合材料装填量增加,透过曲线斜率和吸附速率常数k'变大,吸附饱和时间不断缩短。同一固定床吸附甲烷的无效层厚度和吸附速率常数k'均大于吸附乙烷时的值,床层利用率比吸附乙烷时低。吸附甲烷时,11 cm AC+4 cm MEAC结构化固定床比15 cm AC颗粒固定床无效层厚度降低11%,床层利用率和吸附速率常数分别提高12%和54%;吸附乙烷时,无效层厚度降低36%,床层利用率和吸附速率常数分别提高9%和80%。且随着MEAC装填量增加,吸附乙烷时的无效层厚度不断降低,床层利用率不断提高。Yoon-Nelson模型也适用于研究分析甲烷和乙烷双组份在固定床上的动态吸附过程。
[Abstract]:The adsorption kinetics and mass transfer mechanism of methane and ethane in fixed bed of 5A molecular sieve were studied by means of wet process and high temperature sintering . The adsorption kinetics of methane and ethane in fixed bed of activated carbon was studied by SEM and Yoon - Nelson model . The adsorption saturation time of methane and ethane was decreased by 12 % and 54 % , and the bed layer utilization rate and adsorption rate constant were increased by 9 % and 80 % respectively .
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O647.31

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