分子筛负载型离子液体的制备及其催化合成聚甲醛二甲醚的研究

发布时间：2016-12-12 09:20

  本文关键词：分子筛负载型离子液体的制备及其催化合成聚甲醛二甲醚的研究，由笔耕文化传播整理发布。

《太原理工大学》 2015年

分子筛负载型离子液体的制备及其催化合成聚甲醛二甲醚的研究

赵变红  

【摘要】：聚甲醛二甲醚（DMM3-8）作为一种含氧燃料化合物，被公认为是目前世界上极具应用前景的清洁柴油添加组分。添加于柴油中不仅可以大幅度地减少NOx和颗粒物的排放，还能提高柴油的十六烷值，并且不需要改变发动机的任何结构。但是目前有关聚甲醛二甲醚的研究尚处于起步阶段，还没有大规模工业化生产。 制备聚甲醛二甲醚的关键在于高性能催化剂的研发。目前所用的催化剂种类很多，其中绿色环保型离子液体的催化活性较好，产物的收率较高，但是它成本高、难与产物分离。因此，本文制备了一系列分子筛负载型离子液体催化剂，以期解决离子液体催化剂成本高及难分离的问题，同时提高聚甲醛二甲醚的收率。 本论文首先以NaY分子筛为载体，通过化学嫁接法将N-磺酸丙基吡啶对甲苯磺酸盐离子液体负载于NaY分子筛上来制备催化剂，并用X射线衍射（XRD）、红外光谱（FT-IR）、N2吸附/脱附、扫描电镜（SEM）和元素分析表征手段对反应前后的催化剂进行了分析。考察了原料摩尔比（醇醛比）、反应温度和反应时间对三聚甲醛的转化率和产物的收率的影响。通过实验确定了最佳工艺条件为：醇醛比1.5、反应温度110℃、反应时间3h，催化剂用量2.0wt%，初始氮气压力2.0MPa。在此条件下，研究了4种不同阴离子的吡啶类离子液体负载于NaY分子筛上对聚甲醛二甲醚催化性能的影响。结果表明，NaY分子筛负载型N-磺酸丙基吡啶对甲苯磺酸盐离子液体的催化活性最好，DMM3-8的收率达到68.9%，催化剂重复使用4次后仍然有较好的重复利用效率。 用同样的实验方法制备了NaY分子筛负载型N-磺酸丁基咪唑类离子液体催化剂，并用XRD、FT-IR、N2吸附/脱附和元素分析手段对催化剂的结构进行了分析。在上述优化的反应条件下，考察了阴离子种类和溶剂效应对催化反应的影响。结果表明，溶剂对反应有较大的影响，在乙醇溶剂中制得的NaY分子筛负载型N-磺酸丁基咪唑三氟甲磺酸盐离子液体催化剂的催化活性最好，DMM3-8的收率达到62.9%，并且催化剂有较强的重复使用性能。 最后，通过改变分子筛的孔径，以介孔分子筛SBA-15为载体，制备了SBA-15负载型吡啶对甲苯磺酸盐离子液体催化剂，采用XRD、FT-IR、N2吸附/脱附和元素分析的手段对催化剂进行了表征。在上述优化的反应条件下，探究了离子液体的用量对聚甲醛二甲醚收率的影响。结果表明，单独的SBA-15对该缩醛化反应并没有催化活性，而SBA-15负载型离子液体有明显的催化活性。当载体与离子液体的质量比为4:1时，DMM3-8的收率最高可达36.3%，催化剂重复利用3次后，仍有较强的催化活性。

【关键词】：
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36
【目录】：

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