嵌入多酸的孔材料设计制备与光催化性能研究

发布时间：2018-08-09 11:36

【摘要】：多金属氧酸盐(POMs)由于其丰富的组成和结构以及独特的物理和化学性质使其在多个领域都有潜在的应用。多酸的富氧性以及高负电荷性使得多酸能溶于大部分极性溶剂。因此往往将多酸嵌入到孔材料中再进行催化,一方面方便进行催化剂的回收利用避免浪费;另一方面将多酸进行负载所得催化剂的催化性能可能比单组分的多酸以及载体的催化性能更优秀。目前作为载体研究最多的孔材料有金属有机框架(MOF)和二氧化硅等。基于此,我们设计合成了两种新型嵌入多酸的孔材料,并对其可见光催化性能进行了研究。1、我们利用浸泡法将K_6[α-Ag PW_(11)O_(39)]引入到NH_2-MIL-101(Al)的孔道中,再通过紫外光还原的方法得到了Ag/PW_(11)O_(39)-doped AgCl@NH_2-MIL-101(Al)。多酸与Ag+的配位作用以及MOF孔道的限域作用抑制了Ag~+与Cl~-的快速反应以及AgCl纳米粒子的过度生长,得到超细的Ag/PW_(11)O_(39)-doped AgCl。通过X-射线粉末衍射,红外光谱,X-射线光电子能谱,X射线能量色散谱,扫描电子显微镜,以及透射电子显微镜等表征手段对材料进行组成和形貌的分析。对材料的光催化性能进行研究,发现Ag/PW_(11)O_(39)-doped AgCl@NH_2-MIL-101(Al)具有优秀的可见光催化降解有机染料性能。此外,对于光催化过程的机理我们也详细进行了研究。2、我们通过浸泡法将(NMe_4)_7PTi_2W_(10)O_(40)引入到SiO_2-NH_2的介孔中,再在所得的纳米粒子上生长ZIF-8得到了PTi_2W_(10)O_(40)@SiO_2-NH_2@ZIF-8。通过一系列表征手段对材料的组成和形貌进行了分析,并对各个组分的光催化性能进行了对比,发现与多酸,SiO_2-NH_2以及ZIF-8相比,多酸与载体结合后其催化性能超过了单一组分。
[Abstract]:Polyoxometalate (POMs) has potential applications in many fields due to its rich composition and structure as well as its unique physical and chemical properties. The oxygen enrichment and high negative charge of polyacids make polyacids soluble in most polar solvents. Therefore, polyacids are often embedded in porous materials to catalyze, on the one hand, it is convenient to recycle the catalyst to avoid waste; On the other hand, the catalytic performance of the catalyst supported on polyacid may be better than that of monocomponent polyacid and support. At present, the most studied porous materials as carriers are organometallic frame (MOF) and silica. Based on this, we designed and synthesized two new porous materials with polyacid intercalation, and studied their visible photocatalytic properties. We introduced K6 [伪 -Ag PW11 O39] into the pore channel of NH_2-MIL-101 (Al) by immersion method, and then obtained Ag-PW11 O39 AgCl@NH_2-MIL-101 (Al). By ultraviolet light reduction. The coordination of polyacid with Ag and the limiting action of MOF channel inhibit the rapid reaction of Ag ~ and Cl-n- and the overgrowth of AgCl nanoparticles. The ultrafine Ag _ P _ (11) O _ (39) -doped AgCl can be obtained from Ag _ (11) O _ (39) -doped AgCl. The composition and morphology of the materials were analyzed by means of X-ray powder diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy, X-ray energy dispersive spectrum, scanning electron microscope and transmission electron microscope. The photocatalytic properties of Ag-P _ (11) O _ (39) -doped AgCl@NH_2-MIL-101 (Al) were studied, and it was found that Ag-P _ (11) O _ (39) -doped AgCl@NH_2-MIL-101 (Al) had excellent photocatalytic activity for the degradation of organic dyes. In addition, we also studied the mechanism of photocatalytic process in detail. We introduced (NMe_4) 7PTi2W10O40 into the mesopore of SiO_2-NH_2 by immersion method, and then grown ZIF-8 on the obtained nanoparticles to obtain PTi2W10O40 / SiO2-NH2ZIF-8. The composition and morphology of the composite were analyzed by a series of characterization methods, and the photocatalytic properties of each component were compared. It was found that compared with polyacid SiO2-NH2 and ZIF-8, the catalytic performance of polyacid combined with support was higher than that of single component.
【学位授予单位】：东北师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O643.36;O644.1

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本文编号：2173949