羟乙基纤维素基自组装功能水凝胶体系的构建研究

发布时间：2018-09-09 13:03

【摘要】：近年来,纤维素等生物质基材料以其来源广泛、可降解性以及生物相容性好等特点得到了人们的极大关注,改性后的纤维素衍生物被应用于生产生活各个方面。在其诸多应用领域中,以纤维素为基材制备的水凝胶得到了越来越多的研究关注,这是因为该类水凝胶能提高纤维素的生物附加值并赋予凝胶以天然产物的优点。本文利用自组装方法将改性羟乙基纤维素应用于制备水凝胶,同时在凝胶中引入功能化客体分子,来探究其应用。首先分别采用Williamson醚化法和交联法来合成两种大分子物质:疏水改性羟乙基纤维素(HEC-C12)和水溶性β-环糊精聚合物(β-CDP)。以动力粘度和保水性两项指标优化制备HEC-C12的条件,以水溶性作为指标利用正交试验法优化制备β-CDP的条件。对目标大分子物质进行相关的结构、表面形貌等表征,最后得到HEC上接枝的C12量为4%,水溶性β-CDP的分子量为1731.1 kDa,溶解量为0.45 g mL-1。载药羟乙基纤维素基自组装水凝胶的制备可以通过先成凝胶后载药的方式。利用β-CDP空腔具有包合客体分子的特性,通过混合搅拌的方式将HEC-C12上的烷基侧链C12最大限度包合于β-CDP空腔中,该过程即可自组装形成羟乙基纤维素基水凝胶(gel-(β)CDP-HEC)。以动力粘度、保水性和流变性能为指标,确定形成gel-(β)CDP-HEC时HEC-C12和β-CDP的临界浓度,利用扫描电子显微镜(SEM)观察干燥后凝胶的表观形貌。以酚酞探针法测出gel-(β)CDP-HEC中未包合C12的β-CDP空腔含量,用于搭载具有抑菌性能的疏水药物分子丁香酚(EG),用紫外可见分光光度计测定gel-(β)CDP-HEC/EG中EG的搭载量,并采用琼脂杯状平板扩散法对gel-(β)CDP-HEC/EG抑制大肠杆菌GIM 1.173的行为进行探究,抑菌效果明显。羟乙基纤维素基自组装水凝胶搭载药物分子也可以通过另外一种方式,即利用相溶解法使水溶性β-CDP最大限度增溶药物分子,如布洛芬(IBU),得到β-CDP/IBU,同样利用酚酞探针法测定β-CDP/IBU中剩余β-CDP空腔含量,再与HEC-C12上的烷基侧链C12包合。以动力粘度为指标,确定形成羟乙基纤维素基自组装布洛芬水凝胶时HEC-C12和β-CDP/IBU的临界浓度,利用SEM和X射线粉末衍射(PXRD)对其进行表征,用紫外可见分光光度计测定gel-(β)CDP-HEC/IBU中IBU的搭载量,并用透析袋法探究IBU的体外释放行为,布洛芬的释放过程符合Korsmeyer-Peppas动力学模型。
[Abstract]:In recent years, biomaterials such as cellulose have attracted great attention because of their wide range of sources, biodegradability and good biocompatibility. The modified cellulose derivatives have been used in all aspects of production and life. In many applications, hydrogels based on cellulose have attracted more and more attention because they can increase the biological added value of cellulose and endow the hydrogels with the advantages of natural products. In this paper, modified hydroxyethyl cellulose (HEC) was used to prepare hydrogels by self-assembly, and functionalized guest molecules were introduced into the hydrogels to explore its application. Firstly, two kinds of macromolecules, hydrophobic modified hydroxyethyl cellulose (HEC-C12) and water-soluble 尾 -cyclodextrin polymer (尾 -CDP), were synthesized by Williamson etherification method and cross-linking method respectively. The preparation conditions of HEC-C12 were optimized by two indexes of dynamic viscosity and water retention, and the conditions of preparing 尾 -CDP were optimized by orthogonal test with water solubility as index. The structure and surface morphology of the target macromolecular material were characterized. Finally, it was found that the amount of C12 grafted on HEC was 4 and the molecular weight of water-soluble 尾 -CDP was 1731.1 kDa,. The solubility of water-soluble 尾 -CDP was 0.45g mL-1.. Hydroxyethyl cellulose-loaded hydrogels can be prepared by first forming hydrogels and then loading drugs. The alkyl side chain C12 on HEC-C12 was encapsulated in 尾 -CDP cavity to the maximum extent by mixing and stirring, and the hydroxyethyl cellulose hydrogel (gel- (尾) CDP-HEC) was formed by self-assembly. The critical concentrations of HEC-C12 and 尾 -CDP in the formation of gel- (尾) CDP-HEC were determined by dynamic viscosity, water retention and rheological properties. The apparent morphology of dried gel was observed by scanning electron microscopy (SEM). The content of 尾 -CDP in gel- (尾) CDP-HEC was determined by phenolphthalein probe method, which was used to carry the hydrophobic drug molecule eugenol (EG), with bacteriostasis. The content of EG in gel- (尾) CDP-HEC/EG was determined by UV-Vis spectrophotometer. The inhibition of Escherichia coli GIM 1.173 by gel- (尾) CDP-HEC/EG was investigated by Agar cup plate diffusion method. Hydroxyethyl cellulose based self-assembled hydrogels can also be used to maximize the solubilization of water-soluble 尾 -CDP molecules by means of phase dissolution. If ibuprofen (IBU), is used to obtain 尾 -CDP / IBU, the residual 尾 -CDP cavity content in 尾 -CDP / IBU is also determined by phenolphthalein probe method, and then it is encapsulated with the alkyl side chain C12 on HEC-C12. The critical concentration of HEC-C12 and 尾 -CDP / IBU in the formation of hydroxyethyl cellulose based self-assembled ibuprofen hydrogel was determined by using dynamic viscosity as the index, and characterized by SEM and X-ray powder diffraction (PXRD). The loading capacity of IBU in gel- (尾) CDP-HEC/IBU was determined by UV-Vis spectrophotometer, and the release behavior of IBU in vitro was investigated by dialysis bag method. The release process of ibuprofen was in accordance with the Korsmeyer-Peppas kinetic model.
【学位授予单位】：东北林业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O648.17

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本文编号：2232454