阳离子型水溶性聚芳撑乙炔的合成、表征与生物传感应用

  近年来,水溶性共轭高分子显示出的独特光电性质在化学生物传感器中获得了广泛的应用,由于水溶性共轭聚合物可溶于水等环境友好溶剂,通过聚合物与带相反电荷猝灭剂之间的电子或能量转移对周围环境中微量物质进行检测,而电子或能量极易在整个聚合物链上离域,荧光猝灭信号被放大,因此可以简便实现对多种有机、无机甚至生物大分子的高灵敏度检测。从水溶性共轭高分子的结构设计来看,多支化构型的发光共轭高分子能够更好的改善线型高分子由于聚集引起的荧光自身猝灭,从而更好的提高水溶性共轭高分子传感材料的抗干扰能力和检测灵敏度。另一方面,水溶性共轭聚合物作为高灵敏度传感材料在酶的检测方面具有信号倍增和实时检测的优势,可大大提高酶检测方法的灵敏度、方便性和广谱性。本论文从制备多支化水溶性共轭高分子入手,设计合成新型阳离子型水溶性共轭聚芳撑乙炔,同时利用某些已制得的水溶性共轭高分子进行新的生物传感应用探索。主要研究工作包括以下几个方面:1.将超支化反应的方法引入到水溶性共轭高分子的设计合成中,利用单体A2 + A2’+ B3的方法,先通过Sonogashira聚合得到中性超支化共轭聚合物,然后进行季胺化得到水溶性超支化共轭聚合物。2.利用已制得的阳离子型水溶性共轭聚合物PFEP与酶底物探针的相互作用检测磷酸酯酶。由于聚合物可以通过静电吸引与荧光素修饰的带负电荷的三磷酸腺苷结合并发生荧光共振能量转移。当加入磷酸酯酶时,它可以催化底物三磷酸腺苷上的磷酸酯基团逐渐水解,得到不带电荷的腺苷,从而使阳离子型共轭聚合物得以释放,能量转移效率下降。结果表明,能量转移效率下降的程度与酶的浓度相关,该方法灵敏度高,检测限可达到1×10-6 unit/μL。

 

南京邮电大学江苏省

 

【学位级别】：硕士

 

页数：62

 

文章目录

摘要

ABSTRACT

第一章 绪论

    1.1 引言

    1.2 水溶性共轭聚合物的结构

    1.3 水溶性共轭聚合物的合成

        1.3.1 直线型水溶性共轭聚合物的合成

        1.3.2 折线型和具有支化结构的水溶性共轭聚合物的合成

    1.4 水溶性共轭聚合物的性质

        1.4.1 溶解性

        1.4.2 光物理性质

    1.5 水溶性共轭聚合物作为荧光传感材料的应用

        1.5.1 基于共轭高分子构象效应的生物传感策略

        1.5.2 基于共轭高分子信号倍增原理的生物传感策略

        1.5.3 水溶性共轭高分子对酶的检测

    1.6 超支化聚合物的合成方法

        1.6.1 ABx 单体缩聚

        1.6.2 自缩合乙烯基聚合

        1.6.3 开环聚合

        1.6.4 其它聚合方式

    1.7 超支化聚合物的应用研究

        1.7.1 粘度调节剂

        1.7.2 药物缓释剂

        1.7.3 电致发光材料

        1.7.4 纳米材料

        1.7.5 传感材料

        1.7.6 其它方面的应用

    1.8 本论文的设计思路

第二章 阳离子型水溶性超支化聚芳撑乙炔：合成、表征与光物理性质研究

    2.1 背景简介

    2.2 实验部分

        2.2.1 试剂和药品

        2.2.2 实验仪器和方法

        2.2.3 合成表征

        2.2.4 阳离子水溶性超支化聚芳撑乙炔的合成表征

    2.3 结果与讨论

        2.3.1 合成与表征

        2.3.2 光物理性质

    2.4 本章小结

第三章 阳离子水溶性共轭聚合物检测磷酸酯酶新方法

    3.1 设计思路

    3.2 实验部分

        3.2.1 试剂与药品

        3.2.2 仪器与方法

        3.2.3 实验过程

        3.2.4 过程与讨论

    3.3 本章小结

第四章 结论与展望

参考文献

硕士研究生期间发表论文情况

致谢

 

参考文献

 

期刊论文

 

[1]超支化聚酰亚胺的改性研究[J]. 陈文求,杨小进,李全涛,易昌凤,徐祖顺.  化学进展. 2009(Z2)

[2]Magnetically assisted fluorescence ratiometric assays for adenosine deaminase using water-soluble conjugated polymers[J]. HE Fang,YU MingHui & WANG Shu Beijing National Laboratory for Molecular Sciences,Key Laboratory of Organic Solids,Institute of Chemistry,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100190,China.  Chinese Science Bulletin. 2009(08)

[3]Highly sensitive biosensors based on water-soluble conjugated polymers[J]. XU Hui1,2, WU Haiping1, FAN Chunhai1, LI Wenxin1, ZHANG Zhizhou3 & HE Lin2 1. Division of Nanobiology and Pharmacology, Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201800, China; 2. Graduate School of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100039, China; 3. Bio-x, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200030, China.  Chinese Science Bulletin. 2004(21)