成型Ti-MWW分子筛催化环己酮液-液-固三相氨肟化反应及失活原因

发布时间：2019-01-11 07:39

【摘要】：采用连续淤浆床反应装置,对比研究了环己烷为溶剂的液-液-固三相体系中成型Ti-MWW分子筛与TS-1分子筛催化环己酮氨肟化反应的性能。结果表明,成型Ti-MWW分子筛催化环己酮氨肟化的性能明显优于TS-1分子筛。催化剂寿命评价以及反应副产物的定性分析结果表明,在催速失活工艺条件下,成型Ti-MWW分子筛在环己烷为溶剂的液-液-固三相体系中稳定运行28.1h,环己酮肟选择性大于99%,反应副产物主要为高沸点极性有机物。通过对新鲜、失活及再生催化剂进行SEM、XRD、N_2物理吸附、UV-Vis和FT-IR等表征,表明成型Ti-MWW分子筛单程失活未见明显骨架硅流失,拓扑结构没有被破坏,失活主要是由反应副产物堵孔造成的。
[Abstract]:The catalytic properties of Ti-MWW molecular sieve and TS-1 molecular sieve for the ammoximation of cyclohexanone in a liquid-solid three-phase system with cyclohexane as solvent were studied in a continuous slurry bed reactor. The results show that the catalytic performance of Ti-MWW molecular sieve for cyclohexanone ammoximation is better than that of TS-1 molecular sieve. The results of life evaluation of catalyst and qualitative analysis of by-products showed that Ti-MWW molecular sieve formed in liquid-solid three-phase system with cyclohexane as solvent operated steadily for 28.1 h under the condition of accelerated deactivation. The selectivity of cyclohexanone oxime was greater than 99 and the byproducts were mainly highly boiling polar organic compounds. By SEM,XRD,N_2 physical adsorption, UV-Vis and FT-IR characterization of fresh, deactivated and regenerated catalysts, it was found that no significant loss of skeleton silicon and no destruction of topological structure were observed in the single-pass deactivation of Ti-MWW molecular sieve. The inactivation is mainly caused by the plugging of the reaction byproducts.
【作者单位】： 湘潭大学化工学院;
【基金】：国家自然科学基金项目(21376201) 湖南省高校2011协同创新中心资助项目资助
【分类号】：O621.251

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本文编号：2406854