负载Pt基催化剂的制备及其催化氯代硝基苯选择加氢研究

发布时间：2019-05-15 09:25

【摘要】：氯代苯胺是重要的化工原料及有机中间体,在医药、农药、染料和日用化工等领域有着广泛的应用。氯代苯胺大多由氯代硝基苯还原制得。催化加氢还原法因工艺先进、目标产物收率高、环境污染小等优点备受关注。但氯代硝基苯催化加氢是硝基加氢和脱氯的竞争反应,脱氯不仅使氯代苯胺选择性降低,而且生成的盐酸对设备造成腐蚀。在已报道的催化剂中,虽然纳米Au催化剂对催化氯代硝基苯加氢制氯代苯胺具有高的选择性,可完全避免加氢脱氯,但其稳定较差,限制了它的应用。因此,迫切需要开发一种高性能的新型催化剂。本论文以活性炭(AC)为载体,采用浸渍还原法制备了Fe改性的Pt/AC催化剂(Pt-Fe/AC),考察了其催化氯代硝基苯选择加氢反应性能。发现添加适量的Fe可显著提高Pt/AC催化氯代硝基苯制氯代苯胺反应的活性和选择性,脱氯反应得到完全的抑制。制备条件对催化剂性能有较大影响。结果表明,在流动空气中473 K焙烧制备的0.3%Pt-4%Fe/AC对催化氯代硝基苯选择加氢有优异的性能。XRD、TEM结果显示,Pt-Fe粒子高度分散在AC载体上。XPS结果表明,0.3%Pt-4%Fe/AC在空气中焙烧,Fe被氧化为Fe_2O_3,电子从Pt迁移到Fe_2O_3,使纳米Pt处于缺电子态,活化N=O键的能力增强,催化活性得到提高,并且对氯苯胺苯环与Pt之间的电子反馈减弱,对氯苯胺的加氢脱氯受到了抑制。这可能是Pt-Fe/AC对催化氯代硝基苯加氢制氯代苯胺具有优异性能的原因。本论文还考察了氮掺杂改性的活性炭负载Pt-Fe催化氯代硝基苯加氢制氯代苯胺性能,发现氮掺杂改性的活性炭负载Pt-Fe催化氯代硝基苯加氢制氯代苯胺催化活性明显降低,但催化稳定性却明显增强。
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【学位授予单位】：重庆师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O643.36;TQ246.34

【参考文献】

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本文编号：2477403