金属-有机框架应用于锂离子电池的研究进展
【图文】：
2015年，陈亮等［17］合成了双功能化的BMOF(Zn(IM)1．5(abIM)0．5)，具有高的热稳定性和化学稳定性。在充放电过程中，，MOFs的框架结构和配位环境均保持稳定，Li+在MOFs孔道中可逆地脱嵌，进而实现了稳定的电化学性质。在100mA/g电流200周充放电循环后，比容量保持190mA·h/g;在400mA/g电流测试条件下循环200次后可逆容量近80mA·h/g(图1)。该材料以嵌入的方式储锂，并通过密度泛函理论(DFT)计算和X射线衍射(XＲD)表征佐证。图1BMOF的结构图(a);BMOF在不同电流密度下的循环性能和库伦效率图(b)［17］Fig．1ThestructureoftheBMOF(a)．ThecyclingperformanceandcoulombicefficiencyoftheelectrodesmadewiththeBMOF(b)．Thedischargeprocesswascarriedoutatvariouscurrentdensitiesof100，200and400mA/g［17］MOFs的充放电过程机理可通过多种表征技术来进行研究。2016年，我们课题组［18］以4-羟基吡啶-2，6-二羧酸(H3L)为配体，合成了一维链结构的［Co1．5L(H2O)4］n，并研究了其作为锂电负极材料的性质。通过对其进行系统的电化学测试表明，金属和配体的氧化还原活性位点对容量均有贡献。在50mA/g，0.01～2.0V测试条件下循环50次后，可逆比容量431mA·h/g，库伦效率保持98.3%。通过X射线光电子能谱(XPS)、顺磁共振(EPＲ)和循环伏安法(CV)研究了［Co1．5L(H2O)4］n的充放电过程，钴离子和配体均参与了氧化还原反应，这与电化学性能测试结果相符(图2)。金属-有机框架用作锂电负极材料的研究仍然面临很多挑战，如如何解决导电性差、大的不可逆容量损失和循环寿命短等问题。导电性差是制约MOFs材料应用于锂电池的主要原因之一。为了改善MOFs的导电性，对MOFs掺杂导电剂是有效的方法之一［28］。?
7，41］。通过MOF途径制备纳米储能材料具有反应条件相对温和、反应体系化学可调性高、反应产物组成和形貌均一等特点［8］，已有大量MOF衍生纳米材料应用至锂离子电池电极材料［42-57］。2016年，我们课题组［53］基于MOFs的吸附性质将SnCl2吸附到HKUST-1孔道中，再经过煅烧等处理得到纳米SnO2@C复合材料，并将其用于锂离子电池负极材料的研究。SnO2@C在0.01～3V电压范围，100mA/g的电流密度下循环50周后可逆比容量为900mA·h/g，循环200周后可逆比容量为880mA·h/g，且具有优异的倍率性能(图5)。图5SnO2@C合成示意图(a);恒电流充放电曲线(b);不同的SnO2@C的循环性质图(c);SnO2@C倍率性能图(d)［53］Fig．5TheillustrationofthepreparationofSnO2@C(a)．Discharge/chargecurvesofSnO2@Cat100mA/g(b)．CyclingperformanceofSnO2@Cat100mA/g(c)．ＲateperformanceofSnO2@Celectrodeatdifferentcurrentdensitiesfrom100mA/gto1000mA/g(d)［53］同年，我们课题组［9］以MOF-74-Ni为前驱体制备了NiP2@C纳米材料。基于该材料的多孔结构，单分散的NiP2纳米粒子，具有导电活性的多孔碳以及强的磷碳界面偶合作用，该材料显示了优异的储锂性能和稳定性。NiP2@C作为锂电负极材料，在0.01～2.5V电压范围，倍率性能优异。在1A/g电流密度下可逆比容量仍可达到420mA·h/g，循环700周后容量为360mA·h/g(图6)。最近，王博等［32］已在CoordinationChemistryＲeviews发表了题为“Metal-OrganicFrameworksforEnergyStorage:Batteriesandsupercapacitors”的综述，庞欢等［58］在AdvancedEnergyMaterials发表了关于“Transition-Metal(Fe，Co，Ni)BasedMetal-OrganicFrameworksforElectr
【作者单位】： 南开大学化学学院;
【基金】：国家自然科学基金资助项目(21622105,21421001)~~
【分类号】：O641.4;TM912
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