ZnAl-LDHs热致拓扑转变的理论及实验研究

发布时间：2019-11-09 00:34

【摘要】：层状复合金属氢氧化物(LDHs)材料具有纳米尺度的二维层状结构.其晶体结构在煅烧的条件下可发生热致拓扑转变,利用此性质可以LDHs为前驱体制备高分散催化剂.本文采用基于密度泛函的第一性原理分子动力学模拟方法并结合热重分析(TG-DTA)研究了ZnAl-LDHs在升温过程的拓扑转变机理.通过TG-DTA数据明确了发生分解反应的两个关键性温度273和800℃,并在这两个温度进行模拟.在273℃,模拟了LDHs层间阴离子分解及层板脱羟基过程中金属离子的迁移机理,结果表明,层间阴离子CO_3~(2-)通过与主体层板作用形成单齿配体进行分解,产物水分子先于CO_2释放到层间区域内.此时LDHs层板结构已经坍塌,金属离子在层板方向及垂直层板方向都发生了显著的迁移,拓扑不变量(层板方向迁移度)变化明显.因此,ZnAl-LDHs不存在记忆效应.在800℃,模拟发现LDHs结构已经完全坍塌,生成了多孔性的混合金属氧化物,与文献实验结果相符合.本文从原子水平上理解了LDHs整个结构从分解的起始阶段到完全脱水的演变过程,并解释了ZnAl-LDHs没有记忆效应的原因,为认识LDHs热致拓扑转变机理,设计高分散催化剂提供了有益的理论信息和指导.

【相似文献】

相关期刊论文 前2条

1 刘军;沈建祥;张立群;;橡胶纳米复合材料计算机模拟研究进展与挑战[J];中国材料进展;2014年04期

2 ;[J];;年期

相关会议论文 前5条

1 杜芸;阳怀宇;张健;罗成;朱维良;蒋华良;;ErbB4激活过程的分子动力学研究[A];中国化学会第27届学术年会第15分会场摘要集[C];2010年

2 刘鹏;邵学广;蔡文生;;分子项链稳定构象的理论研究[A];中国化学会第28届学术年会第14分会场摘要集[C];2012年

3 蔡文生;邵学广;;分子模拟在环糊精化学中的应用[A];中国化学会第26届学术年会化学信息学与化学计量学分会场论文集[C];2008年

4 刘志荣;;天然无序蛋白质在分子结合过程中的动力学优势[A];中国化学会第28届学术年会第13分会场摘要集[C];2012年

5 余沁泓;王白帆;文欣;席真;;原卟啉原氧化酶的活性预测研究[A];第八届全国化学生物学学术会议论文摘要集[C];2013年

相关博士学位论文 前1条

1 朱玉珍;神经元钙传感蛋白构象动力学及调控机制研究[D];上海体育学院;2016年

相关硕士学位论文 前5条

1 宋欣亚;线粒体呼吸链复合物Ⅱ与商品化杀菌剂结合模式研究[D];华中师范大学;2014年

2 朱磊;手性碳纳米管扭转过程中力学性质的研究[D];南京师范大学;2015年

3 周芬;惰性气体元素在金属钨中形核和扩散特性的研究[D];湖南大学;2015年

4 杨钧茹;ADAR2 dsRBM与dsRNA复合物的理论计算与研究[D];华东师范大学;2014年

5 何俊霞;水在不同形变纳米通道中的输运行为[D];浙江师范大学;2012年

，

本文编号：2558126