炭负载Ni催化剂的合成及其在煤焦油催化加氢中的应用

发布时间：2020-01-31 01:25

【摘要】：高芳香性和高缩合度的分子结构是阻碍以煤沥青为原料合成高品质可纺中间相沥青的瓶颈问题,通过多相催化加氢在煤沥青分子中适当引入环烷结构是提高煤基中间相沥青可纺性的有效手段。炭载体催化剂具有可控的孔道结构和表面化学性质,是煤沥青催化加氢催化剂的重要发展方向。本文以煤基活性炭和介孔炭为催化剂载体,通过浸渍法合成Ni/C催化剂,以2-4环稠环芳烃为模型化合物系统研究催化剂孔结构和表面化学性质以及芳烃化合物分子结构等对加氢转化率与目标产物的收率影响,研究结果表明：(1)分子构型对稠环芳烃催化加氢活性具有重要影响以活性炭负载过渡金属Ni纳米粒子为催化剂对萘、甲基萘、喹啉、蒽、菲和芘六种模型化合物进行加氢反应研究,探究稠环芳烃官能团电负性和分子构型与其加氢活性的内在关系。研究表明吸电子基团的引入提高了稠环芳烃的加氢反应活性,而甲基等供电子基团的引入则降低其加氢反应活性。同时,在本论文反应条件下,稠环芳烃分子的缩合方式和分子尺寸也对其加氢活性有重要影响。以芘模拟沥青中的大分子稠环芳烃,萘、喹啉和甲基萘模拟溶剂油小分子芳烃,探究多组分稠环芳烃在煤焦油加氢反应过程中的相互作用。研究表明,通过加入萘和喹啉后,芘的平均加氢转化率由87%分别提高至99%和97%；目标产物六氢芘的平均收率分别由32%提高至43%和72%。甲基萘的引入,使得芘的平均加氢转化率由87%降低至32%,而目标产物六氢芘的平均收率降至10.5%。因此提高溶剂油中萘、喹啉的含量并降低甲基萘的含量可以实现对溶剂油组分的调变,提高煤沥青催化加氢的转化率和目标产物收率。(2)新型炭载体催化剂的合成本文分别以中温沥青和喹啉沥青作为碳源,Mg0为模板经炭化和活化后制得介孔炭及氮掺杂介孔炭材料。以浸渍法合成介孔炭负载Ni催化剂,研究催化剂组成及孔结构对稠环芳烃化合物加氢催化活性的影响。当使用介孔炭催化剂时,反应以芘的异构化产物为主；当使用氮掺杂介孔碳催化剂时,反应产物以聚合芳烃产物为主。由此推断,较大的孔径降低了稠环芳烃芘分子在催化剂孔道内的扩散阻力,增加了其与催化剂内部活性位点的作用机会,也提高了副反应的反应速率。
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ524;O643.36

【参考文献】

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本文编号：2574885