吸放热耦合情况下分解反应热效应的解耦方法研究

发布时间：2020-02-18 07:31

【摘要】：熔化吸热峰后紧接着放热分解反应的现象,即吸放热耦合现象,在很多类化学品中都会出现。具有这种现象且分解温度较低的物质危险性较大,生产、使用、贮存和运输过程中极易由于热作用导致燃烧爆炸事故,为此,非常有必要准确获得这些耦合物质在不同热环境下的热行为特征及其分解反应诱导期等安全参数。而吸放热耦合的存在使得放热曲线变形,如果不进行解耦便进行热分解动力学的求算,并以此做出安全参数的预测,必然不利于工业过程中的事故预防及风险控制。为此,应先解耦,分别对其放热分解和吸热相变过程进行研究,搞清楚两者的动力学和热力学参数,然后才能进行正确的预测。首先,本文对3种耦合物质偶氮二异丁腈(AIBN)、黑索金(RDX)及水杨羟肟酸(SHA)进行了差示扫描量热(DSC)和绝热量热(ARC)测试,分析其在动态、等温和绝热条件下的热行为特征,并利用Kissinger法、等温法和绝热诱导期法求算了3种物质的活化能。结果表明：动态条件下,AIBN和RDX均出现了吸放热耦合现象,而SHA较为特殊,在升温速率低于4℃/min时未有吸热峰出现,高于4℃/min时才出现吸放热重叠。等温条件下,三者均出现了钟状峰和S型转化率曲线,说明其分解带有自催化特点。绝热条件下,3种物质在反应起始阶段升温速率很低,且压力增长缓慢,可能是由于吸热对放热有干扰作用。然后利用溶剂法将AIBN溶于苯胺,消除相变,进行了解耦,至于RDX和SHA,合适的溶剂尚未找到。接着对AIBN采用MATLAB和AKTS两种数学法进行解耦。RDX和SHA由于分解机理复杂不适合MATLAB解耦法,故只采用了AKTS解耦法。同时AIBN解耦的正确性也得到了动力学验证。对比两种解耦方法的结果,发现溶剂法和MATLAB法解耦后分解反应活化能的变化趋势一致,表明解耦结果是可信的。
【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O642

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本文编号：2580654